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?郭再萍/李丹AEM：MoS2-ZnIn2S4異質結界面增強離子/電子遷移和鈉離子儲存

構建異質結界面多級結構是開發鈉離子電池高效儲能陽極的有效途徑。基于此，澳大利亞阿德萊德大學郭再萍教授和鄭州大學李丹副教授（共同通訊作者）等人報道了一種ZnIn₂S₄包裹MoS₂復合材料（MoS₂@ZnIn₂S₄）。理論計算表明，MoS₂與ZnIn₂S₄的Zn和In面形成了兩種不同的異質結界面，產生相反方向的內建電場，為促進電子轉移提供了額外的驅動力。

這兩個異質結界面，特別是MoS₂-In界面，表現出較強的Na⁺吸附能并降低了Na⁺遷移能壘。同時，MoS₂和ZnIn₂S₄的分步反應機理顯示出了促進整個電化學過程的協同效應。

由于其晶格參數存在顯著差異，MoS₂和ZnIn₂S₄形成了兩個不同的界面，一個是MoS₂與ZnIn₂S₄的Zn面形成的異質結界面，另一個是MoS₂與ZnIn₂S₄的In面形成的異質界面，分別記為MoS₂-ZnIn₂S₄和MoS₂-ZnIn₂S₄*。

MoS₂-ZnIn₂S₄和MoS₂-ZnIn₂S₄*異質結的構建提高了復合材料的導電性，功函數和費米能級的差異使電子轉移具有方向性。d帶中心向費米能級的移動也使Na⁺更容易吸附，有利于Na⁺插層反應。此外，產生的內建電場為反應激發高密度電子流動和加速電子轉移提供了額外的驅動力。

通過計算Na⁺在材料中不同位點的吸附能和離子遷移能也從理論上證明了構建MoS₂與ZnIn₂S₄異質結的優勢。計算結果表明，Na⁺在MoS₂與ZnIn₂S₄的In面形成的異質結中有最低的Na⁺遷移能壘，MoS₂-ZnIn₂S₄*是最有利于Na⁺的遷移的界面。DFT計算和實驗結果共同揭示了MoS₂@ZnIn₂S₄復合材料具有優異的電化學性能的反應機理和原因。

Enhanced Ion/Electron Migration and Sodium Storage Driven by Different MoS₂-ZnIn₂S₄ Heterointerfaces. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202203248.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202203248.

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