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石榴石基固態鋰電池因其在安全性和能量密度方面的潛在優勢而備受關注。然而，與鋰枝晶穿透相關的高電極-電解質界面電阻和低臨界電流密度（CCD）嚴重阻礙了其進一步發展和實際應用。

在此，上?？萍即髮W劉巍研究員、楊楠研究員及孫兆茹研究員等人系統研究了Li|石榴石型Li₇La₃Zr₂O₁₂（LLZO）界面化學對Li潤濕性、界面阻抗和CCD的影響。由于高離子電導率和對Li金屬的高穩定性，作者選擇了Ta摻雜的LLZO（LLZTO）。

此外，還探究了不同的界面層（Au，ZnO和MOS₂）并設置了4組樣品：

1）對照組：將LLZTO顆粒在空氣中儲存不同的天數；

2）涂覆組1：LLZTO顆粒先在空氣中儲存，然后涂覆界面層；

3）涂覆組2：LLZTO顆粒先涂上界面層，然后在空氣中儲存；

4）拋光組：將LLZTO顆粒在空氣中儲存不同天數，然后拋光Li₂CO₃層。

對照組主要研究Li₂CO₃對鋰潤濕性、界面阻抗和CCD的影響，涂覆組1主要研究界面層對含Li₂CO₃的LLZTO顆粒影響，涂覆組2檢查界面層對防止Li₂CO₃生長的保護作用，而拋光組則是探索含Li₂CO₃的LLZTO能否恢復到不含Li₂CO₃的狀態。

圖1. 不同 LLZTO顆粒的Li潤濕性測量

接下來，作者對LLZTO的鋰潤濕性和Li對稱電池的鋰潤濕性（ASR）進行了測試。此外，還測量了短路的CCD。最后，總結了表面化學、鋰潤濕性、ASR和CCD之間的關系如下：

1）Li₂CO₃是疏鋰的，不含Li₂CO₃的LLZTO本質上是親鋰的；

2）LLZTO在空氣中存儲時會在表面形成Li₂CO₃并積累，這會降低Li的潤濕性并導致較大的界面阻抗；

3）親鋰界面層即使在Li₂CO₃層已經形成的情況下也能提高LLZTO顆粒的鋰潤濕性，但不能降低ASR；

4）無需在新鮮的LLZTO 上涂覆親鋰界面層來降低ASR，對于不含Li₂CO₃的LLZTO，界面層不能增強 CCD；

5）界面層可在一定程度上防止LLZTO顆粒生成Li₂CO₃；

6）CCD值主要受ASR控制，而不是表觀Li潤濕性。

圖2. 隨暴露天數的增加，不同組的親鋰性、ASR和CCD的演變

The Influence of Surface Chemistry on Critical Current Density for Garnet Electrolyte, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202113318

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劉巍/楊楠/孫兆茹AFM: 表面化學對石榴石固態電解質臨界電流密度的影響

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