與鋰離子電池相比,可充電鎂離子電池由于其儲量充足、成本更低、安全性更好、體積能量密度高等優點而受到廣泛關注。固態電解質因其不存在鈍化、枝晶生長和鎂負極腐蝕等問題而在電化學儲能技術中引起了極大的興趣。由于其良好的安全性能,固態電解質可以規避揮發性和爆炸性有機溶劑的問題。在此,復旦大學余學斌教授、南京航空航天大學張騰飛副研究員等人對用于鎂離子電池的固態電解質,包括無機(氧化物、氫化物、硫屬化物)和有機(金屬-有機骨架和聚合物)材料進行了詳細分類和總結。首先,作者系統地討論了這五類電解質的結構、優缺點、離子傳導機制和改進策略。接下來還討論了Mg2+的結構特征和遷移機制,重點關注懸而未決的問題和未來前景。由于Mg2+的高電荷密度,Mg2+在固態電解質和電極界面內的傳輸和擴散很慢。因此,用于鎂離子固態電池的固態電解質研究主要集中在提高Mg2+的電導率上。此外,固態鎂離子導體的其他電化學性能往往沒有得到全面表征,包括離子選擇性、電化學穩定性、化學相容性、機械性能和組裝技術等。圖1. 用于鎂離子電池的聚合物電解質方案和聚合物主體的分子結構最后,作者基于鎂離子固態電解質提出了一些未來的發展前景:(1)提高電化學穩定性和保持高離子電導率的人工SEI和界面改性是潛在的研究重點領域。(2)基于固態電解質的Mg-S電池可以有效地解決穿梭效應并阻止多硫化物的溶解,從而改善容量衰減和循環穩定性。(3)利用更先進的表征技術和理論計算方法研究鎂離子在基本氧化還原反應中的遷移機制可能會進一步提高全電池的電化學性能。(4)復合固態電解質的結構和組成設計可以進一步優化,具有高無機填料含量的復合固體電解質應表現出更高的電導率、電化學穩定性和循環穩定性。圖2. Mg2+在氧化物固態電解質中的遷移Solid-State Electrolytes for Rechargeable Magnesium-Ion Batteries: From Structure to Mechanism, Small 2022. DOI: 10.1002/smll.202106981