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歐陽鋼鋒Nature子刊：近100%選擇性！動態(tài)協(xié)同下的快速電子轉(zhuǎn)移提高光催化CO2還原的量子效率

實現(xiàn)高量子效率的光催化CO₂還原是一個關(guān)鍵的挑戰(zhàn)，但可以通過開發(fā)光敏劑和催化劑之間的動態(tài)連接策略來克服。

近日，中山大學(xué)歐陽鋼鋒教授（通訊作者）等人報道了他們利用配位鍵將吡啶-銥（Ir）光敏劑與分子催化劑連接起來進行CO₂還原，并通過¹H NMR滴定、理論計算和光譜測量進行了系統(tǒng)論證。

機理研究表明，光敏劑與未改性酞菁鈷之間的協(xié)同作用顯著加速了電子轉(zhuǎn)移，從而在450 nm處實現(xiàn)了10.2%±0.5%的量子效率，光催化CO₂轉(zhuǎn)化為CO，轉(zhuǎn)化數(shù)為391±7和近100%選擇性，比沒有額外相互作用的比較體系高4倍以上（2.4%±0.2%）。

此外，在酞菁鈷表面修飾了給電子的氨基，在425 nm處的量子效率最高可達27.9%±0.8%，主要是由于配位作用的增強而非本征活性。通過控制實驗表明，配位相互作用的動力學(xué)特征對于防止活性位點的配位占據(jù)具有重要意義，也使其在各種非貴金屬催化劑上具有廣泛的適用性。

Rapid electron transfer via dynamic coordinative interaction boosts quantum efficiency for photocatalytic CO₂ reduction. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-24647-y.

https://doi.org/10.1038/s41467-021-24647-y.

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