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可充鋰金屬電池（RLBs）采用鋰金屬負(fù)極，在電池級(jí)別上獲得顯著提升的比能量，代表了“超越鋰離子”的電化學(xué)儲(chǔ)能技術(shù)的“圣杯”。目前，RLBs的實(shí)際應(yīng)用受到鋰金屬高化學(xué)反應(yīng)性和反復(fù)沉積/脫鋰過程中鋰枝晶的不可控生長導(dǎo)致的循環(huán)壽命低和安全性能不佳的影響。

郭玉國/辛森/劉治田AFM：原位衍生混合離子/電子導(dǎo)電功能性隔膜實(shí)現(xiàn)高性能、無枝晶鋰金屬電池

在此，中國科學(xué)院化學(xué)研究所郭玉國研究員、辛森研究員，武漢工程大學(xué)劉治田教授等人提出一種新的策略，通過在鋰金屬表面施加Mg₃N₂修飾的功能性隔膜來穩(wěn)定RLB的負(fù)極電化學(xué)行為。

即在鋰-隔膜界面發(fā)生的原位合金化反應(yīng)有助于形成一個(gè)主要由Li₃N和Li-Mg固溶體組成的混合離子/電子導(dǎo)體層（MCL）。該無機(jī)中間層有效抑制了鋰-電解質(zhì)界面的寄生反應(yīng)，同時(shí)使得鋰離子/電子通量在界面上更加均勻，因此有助于鋰金屬負(fù)極無枝晶運(yùn)行。

圖1.鋰沉積行為

總之，本工作展示了一種原位轉(zhuǎn)化策略來穩(wěn)定鋰負(fù)極，并形成混合離子/電子導(dǎo)電層，該層主要由Li₃N和Li-Mg固溶體組成，消除了離子濃度梯度，均勻化電流，并最小化鋰負(fù)極界面上的副反應(yīng)。具體來說，MCL中的Li₃N（在室溫下約為10^-3 S cm^-1）形成的Li+導(dǎo)體緩沖了Li+濃度梯度并降低了界面電阻，有利于Li+的擴(kuò)散。

同時(shí)，原位形成的Li-Mg固溶體使得Li+離子傾向于向Li金屬中擴(kuò)散而不是表面沉積，從而避免了鋰枝晶的生長和循環(huán)過程中的副反應(yīng)，在循環(huán)過程中賦予NCM622|Li電池顯著延長的循環(huán)壽命（與NCM622正極和Li負(fù)極配對(duì)，在0.5 C下循環(huán)600次后可得到129 mAh g^-1的容量），增強(qiáng)了界面?zhèn)鬏攧?dòng)力學(xué)并降低了短路風(fēng)險(xiǎn)。因此，該工作通過一種簡單的商業(yè)隔膜修飾策略展示了大規(guī)模生產(chǎn)和工業(yè)化高能量密度電池的巨大潛力。

圖2. NCM622|Li電池的電化學(xué)性能

In Situ Derived Mixed Ion/Electron Conducting Layer on Top of a Functional Separator for High-Performance, Dendrite-Free Rechargeable Lithium-Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202301638

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