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在追求先進的Li-O₂電池時，正極中的真實反應位點決定了其電池性能和催化劑設計。當第一層絕緣Li₂O₂固體在放電過程中沉積在電極基板上時，隨后的O₂還原為Li₂O₂可能發生在電極|Li₂O₂或Li₂O₂|電解質界面處。該反應機理決定催化劑設計的策略，然而至今它仍然是未知的。

在此，南京工業大學陳宇輝教授及中科院蘇州納米所沈炎賓研究員等人使用旋轉環盤電極（RRDE）來沉積致密的Li₂O₂薄膜，并用¹⁶O/ ¹⁸O同位素標記Li₂O₂產物。RRDE的高速旋轉將溶液路徑的影響降至最低，它電沉積了厚度約為7 nm的Li₂O₂薄膜，接近致密Li₂O₂薄膜的極限。

此外，作者在飛行時間二次離子質譜（TOF-SIMS）研究應用了新的特征信號，其中Li₂¹⁶O₂為m/z = 41.0191，Li₂¹⁸O₂為m/z = 45.0391，基于此繪制Li₂O₂分布并探測放電過程中的真實反應位點。

圖1. Li₂¹⁶O₂和Li₂¹⁸O₂ 的TOF-SIMS光譜和深度分布

不幸的是，這個過程還沒有得到很好的理解，值得付出更多的努力。另一方面，Li₂O₂|電解質界面的反應也不容忽視。通過Li₂O₂層的電子傳輸，在Li₂O₂產物的上表面仍有一小部分O₂被還原。這部分反應超出了普通催化劑所能達到的范圍，需要在未來的工作中進行更多的研究。

圖2. 四個RRDE樣品的TOF-SIMS深度剖面及放電時的夾層結構

True Reaction Sites on Discharge in Li-O₂ Batteries, Journal of the American Chemical Society 2022. DOI: 10.1021/jacs.1c09916

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