如今，地球的生態環境遭到嚴重的破壞，其中影響最大的就是溫室效應。而二氧化碳（CO2）在大氣中含量的急劇增加是導致溫室效應的最直接原因。溫室效應的直接表現就是平均溫度上升，導致亞熱帶地區干燥化，高緯度地區降雨量增加，海洋中結冰區域減少，冰雪提前融化。雖然CO2在大量排放時對生態環境造成不良影響，但是其又是自然界中重要的資源之一，因此將CO2轉化為高價值產品技術受到了研究人員普遍的關注。研究發現，CO2可以通過以下途徑加以綜合利用：1）CO2接觸氧化轉化為有用化學物質；2）經電化學、光電化學或光化學反應制取有機化合物；3）制取CO2聚合物；4）制取燃料碳。CO2還原機理如下：
根據Web of Science（SCI）數據顯示，截止2021年4月22日，有關CO2還原的論文數量已超過94000篇，足以證明其火爆程度！
《Applied Catalysis B: Environmental》（簡寫：Appl. Catal. B Environ.）是愛思唯爾（Elsevier）旗下主要收錄涉及環境科學-工程、化工研究方向的最新成果，其最新IF為16.683。在4月20日，該期刊連續刊登兩篇關于基于CO2轉化的最新成果。下面，對這兩篇成果進行簡要的介紹，以供大家學習和了解！
基于Ni-Zr-Al的Ni基催化劑具有優異的低溫催化CO2轉化為甲烷的性能
由于鎳（Ni）基催化劑在高溫下出現燒結和結焦現象，因此亟需開發具有高活性和穩定性的低溫甲烷化催化劑。基于此，中科院過程工程研究所蘇發兵研究員、許光文研究員和古芳娜副研究員（共同通訊作者）等人報道了一種新型Ni-Zr-Al催化劑，其來源于水熱法合成的Ni-Zr-Al三元水滑石，然后進行氫還原所制得。對比Ni-Al水滑石制備的Ni-Al催化劑和工業Ni基催化劑，Ni-Zr-Al催化劑在CO2甲烷化反應中表現出較高的低溫活性（210-270 °C）。通過實驗和理論計算證實，在Ni-Al二元水滑石中引入Zr可以在Ni和ZrO2之間產生協同效應，進而產生了更多的表面氧空位點、堿性位點和豐富的介孔。利用原位漂移分析表明，CO2甲烷化生成CH4遵循中間甲酸鹽路線。總之，該項工作為CO2活化和甲烷化反應提供了新的理論認識，為解決Ni基催化劑存在的問題提供了一條切實可行的途徑。
Ni-based Catalysts Derived from Ni-Zr-Al Ternary Hydrotalcites Show Outstanding Catalytic Properties for Low-temperature CO2 Methanation. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120218.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120218.
最高TOF！COF負載Zn SACs在溫和條件下促進胺與CO2的高效N-甲酰化
利用高效、可循環利用的催化劑將二氧化碳（CO2）轉化為高附加值化學品是一種減少碳排放的有效途徑。因此，開發一種高效催化劑在溫和條件下催化CO2與胺的N-甲酰化反應意義重大。其中，單原子催化劑（SACs）具有極高的原子利用率和催化性能。基于此，蘇州大學路建美教授和賀競輝教授（共同通訊作者）等人報道了一種利用簡單的溶液法合成了錨定在COF（TpPa-1）上的Zn SACs（Zn-TpPa）。在Zn-TpPa催化下，CO2和N-甲胺在溫和的反應條件下即可轉化為N-甲基甲苯胺，并且其轉化頻率（TOF）為17155 h-1，是目前已報道的可回收Zn基催化劑中的最高值。此外，Zn-TpPa還可以催化許多其它胺的N-甲酰化反應，產率都很高。研究發現，其較高的反應活性是因為COF上分散良好的Zn活性位點以及COF的高比表面積可以顯著增加對CO2的吸附。總之，該研究為構建SACs提供了一種簡便易行的方法，為CO2轉化和環境保護提供了一條有效途徑。
Covalent Organic Framework-supported Zn single atom catalyst for highly efficient N-formylation of amines with CO2 under mild conditions. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120238.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120238.
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