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?南師大ACS Catalysis：CuPz2原位重構為Cu/Cu2O納米團簇，實現選擇性電還原CO2制C2H4

電化學還原CO₂以獲得高附加值原料是緩解能源危機和環境問題的有效策略。在CO₂還原反應(CO₂RR)過程中，銅基催化劑能夠有效產生高活性的多碳產物，但銅基催化劑目前仍存在選擇性和穩定性差的問題。因此，需要對銅催化進行修飾改性以提高其CO₂RR過程中的選擇性和穩定性。

基于此，南京師范大學古志遠課題組利用Cu-N配位MOFs作為高選擇性C₂H₄合成的前驅體，通過原位電化學重構制備了高活性的Cu/Cu₂O納米團簇。

研究人員首次選擇了具有Cu-N₄位點的MOF CuPz₂(Pz=吡唑)催化劑作為前驅體，因為它具有線性結構和較強的Cu-N鍵。原位重組催化劑在CO₂還原為C₂H₄反應中表現出良好的催化性能：在-1.03 V_RHE下，C₂H₄的部分電流密度為12.38 mA cm^-2，CO₂還原為C₂H₄的法拉第效率可達70.2±1.7%。

此外，通過HRTEM、XPS、同步輻射X光吸收光譜(XAS)和原位拉曼光譜學顯示了上述材料之間的選擇性差異，表明通過原位重構產生的Cu/Cu₂O納米團簇是選擇性產生C₂H₄的活性中心。

原位ATR-FTIR和原位拉曼光譜分析結果顯示，CuPz₂上的CO₂分子只能被單個Cu-N₄位點吸附并轉化為*COO^–，隨后其被進一步氫化以產生甲酸鹽。然而，經過電化學活化處理后，在CuPz₂前驅體表面產生了大量高活性的Cu/Cu₂O納米團簇，CO₂分子首先在納米團簇上被吸附并活化，產生了一系列C₂H₄中間體。

密度泛函理論(DFT)計算表明，Cu₂O (200)/CuPz₂上*CO直接加氫轉化為CH₄的電位決定步驟是*CH₂O+H→*CH₃O，ΔG=1.12 eV，而C₂途徑的電位決定步驟是*CO+*CO+H→*CO-COH，ΔG=1.05 eV。這表明催化劑表面上的CO₂RR優先生成C₂H₄而不是CH₄。

In Situ Reconstruction of Cu–N Coordinated MOFs to Generate Dispersive Cu/Cu₂O Nanoclusters for Selective Electroreduction of CO₂ to C₂H₄. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c04275

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