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上交王久林EnSM：DMF基有機電解液助力鋅負極高倍率穩(wěn)定循環(huán)

可充水系鋅電池是未來儲能裝置有希望的候選者，但仍存在可逆性低、不受控枝晶生長和電化學窗口窄等諸多缺點。有機電解質(zhì)理論上可以解決鋅負極的熱力學不穩(wěn)定性，但由于其離子電導率差，因此以犧牲高倍率性能為代價。

上海交通大學王久林等設計了一種結合熱力學穩(wěn)定的N,N-二甲基甲酰胺(DMF)溶劑和Cu²⁺添加劑的新型電解液體系(Cu²⁺-DMF)，以提高鋅負極的穩(wěn)定性和倍率能力。

圖1 對稱電池性能

所得DMF電解液具18.9 mS cm^-1的高離子電導率，并可以通過Cu²⁺電化置換Zn構筑穩(wěn)定的Cu-Zn合金界面相，因此在5.0 mA cm^-2/5.0 mAh cm^-2和10.0 mA cm^-2/10.0 mAh cm^-2的高電流密度下分別實現(xiàn)了1400小時和235小時的長期循環(huán)壽命。

新設計的電解液可使Zn||Zn對稱電池在20.0 mA cm^-2/20.0 mAh cm^-2的高電流密度下穩(wěn)定循環(huán)，并獲得99.60 %的優(yōu)異庫倫效率、高熱穩(wěn)定性和腐蝕抑制。

圖2 鋅負極在不同Cu²⁺含量下的形貌

此外，由于穩(wěn)定的Cu-Zn合金界面以及能夠?qū)崿F(xiàn)均勻成核的Cu(DMF)₄²⁺和Zn(DMF)₄²⁺復合物的形成，在不同的電流密度下觀察到均勻、多孔和非樹枝狀的 Zn沉積形態(tài)。

作為概念驗證，基于DMF電解液的Zn||δ-MnO₂全電池在低和高正極負載下均表現(xiàn)出高度穩(wěn)定的循環(huán)和出色的容量保持率。這項工作有望進一步推動鋅電池研究，探索高壓正極并開發(fā)僅基于Zn²⁺反應的高性能鋅離子電池。

圖3 全電池性能

Zn Anode Sustaining High Rate and High Loading in Organic Electrolyte for Rechargeable Batteries. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.01.043

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