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與鋰具有高結合能的親鋰位點已顯示出引導鋰均勻沉積的能力，然而，鋰與親鋰位點之間的不可逆反應會導致親鋰性喪失。

北京航空航天大學宮勇吉、湯沛哲等在鋰金屬電池（LMB）性能的背景下，系統地研究了使用可逆親鋰位點（例如單原子（SAs）摻雜的石墨烯）作為主體的概念。

圖1 鋰沉積示意圖

在此，作者認為可逆親鋰位點的關鍵是鋰吸附在主體上的結合能應在一定的閾值范圍內，結合能過大會導致主體結構坍塌，結合能過小則不利于鋰金屬的成核，會導致鋰枝晶的生長。

基于成本考慮和金屬原子的多樣性，這里制備了六種非貴金屬原子/氮摻雜3D石墨烯（表示為SAM@NG，其中M = Mn、Ni、Co、Zn、Cu、Zr）、氮摻雜3D石墨烯(NG)和原始3D石墨烯(G)作為引導均勻鋰沉積/剝離的主體，以找到與鋰原子的適當結合能。通過構建具有豐富M-Nx位點（M、N和C分別代表金屬、氮和碳原子）的穩定M-Nx-C結構，可適當調整金屬原子周圍的局部化學環境，從而導致鋰在親鋰位點上結合能的變化。

圖2 鋰沉積和剝離的形態演變

研究發現，SA-Mn摻雜的3D石墨烯（SAMn@NG）具有最可逆的親鋰位點，其中與鋰的吸附強度適合引導均勻沉積并保持結構穩定。

在鋰沉積/剝離過程中，SAMn@NG中原子結構的變化，例如Mn原子周圍的鍵長和鍵角的變化比SAZr@NG要小得多，盡管它的結合能更高，這使得提高了SAMn@NG中的電池性能。這項工作為設計LMBs中的親鋰位點提供了新的見解。

圖3 半電池和全電池性能

Single-Atom Reversible Lithiophilic Sites toward Stable Lithium Anodes. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103368

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北航宮勇吉/湯沛哲AEM：穩定鋰負極的單原子可逆親鋰位點

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