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盡管反應中的空間位阻效應在化學動力學理論中是眾所周知的，但有必要進行實驗理論研究，從而在最基本的層面上更加深入探索這些效應。非極性反應分子在進入反應勢壘時，由于它們的弱轉向相互作用，會導致較大的立體動力學效應。

然而，有效制備排列分子的實驗局限性，阻礙了對涉及氫的雙分子反應中空間位阻效應的研究。

在此，中國科學院大連化物所楊學明院士，張東輝院士，張兆軍副研究員和肖春雷研究員等人報道了一個高分辨率的交叉研究反應H+HD(v=1,j=2)→H₂(v，j)+D，其分別在0.50、1.20和2.07電子伏特的碰撞能量下，以兩種碰撞構型制備振動激發的氘化氫（HD）分子，它們的鍵優先平行排列并垂直碰撞，在差分截面中觀察到明顯的立體動力學效應。

量子動力學計算表明，垂直構型中的強相長干涉在觀察到的立體動力學效應中起著重要作用。

相關論文以“Stereodynamical control of the H+HD→H₂+D reaction through HD reagent alignment”為題發表在Science。

化學反應動力學的基本目標是提供對化學反應過程的詳細和定量理解，并提供新的工具來控制化學反應的結果，例如添加合適的催化劑和改變反應混合物的溫度或壓力。控制化學反應的一種有效方法是在反應物的反應中降低一些能量，以使所需的分子鍵更容易裂解。

實際上，已經進行了許多動力學研究，通過試劑分子的振動激發來實現這一想法，從而發現并深入了解鍵選擇性或模式特異性化學。除了振動控制之外，碰撞伴隨的相互取向對化學反應結果也有很大的影響。因此，通過控制碰撞分子取向，可以促進或阻礙產物到特定的最終狀態或散射角。

多年來，已經對主要涉及極性分子的非彈性和反應性系統進行了空間位阻控制。已經開發了許多在散射實驗中對齊或定向分子的方法，包括光泵浦，六極狀態選擇和蠻力取向。顯然，非極性反應分子會產生很大的空間位阻效應，它們在到達反應屏障的途中的轉向相互作用較弱。

H₂毫無疑問是實現這一目標的最佳候選者，它既是動力學實驗中研究最廣泛的分子，也是理論上最容易處理的分子。直到最近，還很難制備足夠濃度的H₂。有一點可以清楚：判斷空間效應是否可以在涉及H₂分子的最簡單的化學反應中觀察到，并且是否可以在最基本的水平上被理解，這將是非常重要的。

圖1. 兩個碰撞幾何形狀的示意圖

作者對H+HD→H₂+D反應進行了全量子態分辨、交叉分子束研究，使用受激拉曼泵浦（SRP）方案在兩個優先排列態下制備的HD分子。研究發現，反應的DCS隨HD鍵軸的方向而急劇變化，說明作者可以有效地控制化學反應的DCS。

圖1顯示了在兩種不同碰撞幾何形狀中制備振動激勵HD的示意圖，采用平行偏振方向的線偏振泵浦和斯托克斯激光器，沿激光偏振方向以量化軸將HD分子激發至（v=1，j=2，m=0）狀態。

由于（v=1，j=2，m=0）狀態下的HD鍵軸優先平行于激光偏振方向對齊，因此能夠通過改變激光偏振的方向來控制HD鍵軸在散射中的方向。通過將泵浦和斯托克斯激光器的偏振方向設置為平行或垂直于碰撞的相對速度，HD的鍵軸優先平行或垂直于相對速度。

圖2. 來自H+HD(v=1,j=2)→H₂(v，j)+D反應的D原子產物的TOF光譜

在1.20 eV的碰撞能量下，這兩種配置的DCS差異更加明顯。對于并聯配置，H₂保持主要向后分散，而橫向峰值變得更高，并且出現了一些前向成分。

與此形成鮮明對比的是，垂直構型的角度分布以側向峰為主（圖3G），后向散射振幅受到實質性抑制，強調了反應中強烈的立體動力學效應。

隨著碰撞能量進一步增加到2.07 eV，平行和垂直配置的角度分布看起來非常相似，以側向峰為主，具有或多或少相同的散射角和平移能量。然而，對于平行配置，大角散射和前向散射的相對強度要強得多。

圖3. 三維散射H₂散射平面上的乘積等值線圖

圖4. 計算出散射平面上的微分截面（DCS）

Yufeng Wang?, Jiayu Huang?, Wei Wang, Tianyu Du, Yurun Xie, Yuxin Ma, Chunlei Xiao*, Zhaojun Zhang*, Dong H. Zhang*, Xueming Yang*, Stereodynamical control of the H+HD→H₂+D reaction through HD reagent alignment, 2023, Science, https://www.science.org/doi/10.1126/science.ade7471

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