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上硅所劉建軍ACS Energy Lett.：預測富鋰層狀氧化物化合物作為高導電性的穩定固體電解質

尋找具有快速離子電導率和高電化學穩定性的新型固態電解質（SSE）是開發全固態電池最具挑戰性的問題之一。大多數SSE具有特定的離子傳輸通道，以及鈣鈦礦、NASICON（鈉超離子導體）、LISICON（鋰超離子導體）和石榴石的晶體結構，設計和尋找具有可預測特性的新材料是一項繁瑣的任務。

在此，中科院上海硅酸鹽研究所劉建軍研究員等人預測了富鋰層狀Li₃NbO₄型化合物可以作為高速率和穩定的SSE。具體而言，作者使用粒子群優化晶體結構分析(CALYPSO) 方法來預測富鋰巖鹽Li₃NbO₄化合物，其中[NbO₅] 和[LiO₅] 采用特殊的配位結構。

基于熱力學和晶格動力學計算，發現預測的六面體Li₃NbO₄處于基態并且具有比實驗發現的八面體Li₃NbO₄更低的形成能。在這種結構中，Li⁺離子通過中間八面體從一個六面體遷移到相鄰的六面體（h-o-h模式），導致鋰遷移的能壘極低，為0.39 eV。

圖1. 協調相圖和結構設計

此外，從1.368 到4.377 V的寬電化學窗口表明該化合物可以耐受高達4.3 V的充電電壓而不會被分解，這彌補了傳統SSE較差的電壓耐受性。

此外，作者預測Li₂Mg_0.5NbO₄化合物是一種很有前途的SSE，具有0.33 eV的低離子遷移勢壘，可與其他氧化物SSE相媲美。因此，本研究為層狀巖鹽結構中高性能SSE的設計提供了一種新策略。

圖2. 材料的理論電化學窗口

Predicting Li-Rich Layered Oxide Compounds as High-Conductivity and Stable Solid Electrolytes, ACS Energy Letters2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01781

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