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鮑哲南/崔屹/秦健Nature Energy: 高性能鋰金屬電池電解液溶劑的分子設計

液體電解質工程被認為是解決鋰金屬負極與電解液之間不可控寄生反應的一種經濟而實用的方法，通過微調電解液組分調節SEI化學和Li的形態從而提高Li金屬的循環性。然而作為實際循環速率關鍵參數之一的離子電導率往往研究較少，因此需要對溶劑的溶劑化能力進行微調，以同時實現電解液的鋰金屬循環性、氧化穩定性和離子電導率的平衡。

在此，斯坦福大學鮑哲南教授、崔屹教授及秦健助理教授等人系統地研究了一系列易于大規模合成以用作電解液溶劑的氟化1,2-二乙氧基乙烷（氟化 DEE）分子。DEE上的選定位置通過迭代微調，即用不同數量的氟原子官能化以達到庫倫效率、氧化穩定性和離子傳導之間的平衡。

與1.2 M LiFSI搭配使用時，這些基于氟化DEE的單鹽單溶劑電解液得到了徹底的表征：Li⁺-溶劑結合能和幾何形狀（基于DFT計算）、溶劑化環境（基于溶劑化自由能測量、NMR、分子動力學模擬和擴散有序光譜），這些均與電池中的結果（測量的離子電導率和電池過電勢）彼此緊密相關。研究表明，DEE上功能化F原子的位置和數量極大地影響了電解液的性能。

圖1. Li⁺溶劑化結構和結構-性能相關性的理論和實驗研究

具體而言，部分氟化的局部極性-CHF2基團比完全氟化的-CF3具有更高的離子傳導性，同時仍保持出色的電極穩定性。這些單鹽單溶劑電解液與1.2 M LiFSI配對可同時實現高電導率、低且穩定的過電位及>99.5%的Li||Cu半電池庫倫效率（99.9±0.1%）和快速活化（兩個循環內的庫倫效率> 99.3%）。

結合高電壓穩定性，基于該電解液的50μm薄的Li||高負載-NMC811全電池在實際測試條件下實現了大約270次循環。此外，基于該電解液的無負極Cu||LFP卷繞式軟包電池在快速循環（2C放電）的條件下也實現了超過140次循環。這項研究表明，通過微調溶劑的溶劑化能力來實現快速離子傳導和電極穩定性之間的平衡至關重要，而分子設計和合成工具在這里發揮著重要作用。

圖2. 基于氟化DEE電解液的鋰金屬和無負極全電池性能

Rational solvent molecule tuning for high-performance lithium metal battery electrolytes, Nature Energy 2022. DOI: 10.1038/s41560-021-00962-y

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