李映偉/房瑞琪Nature子刊:CuN4/CoN4@NC實現高效合成天然黃酮 2023年10月15日 上午12:19 ? 頭條, 百家, 頂刊 ? 閱讀 16 單原子(SA)催化劑為追求優異的催化性能提供了廣泛的可能性,但其制備在熱解過程中仍存在金屬聚集和孔隙坍塌的問題。 基于此,華南理工大學李映偉教授和房瑞琪副教授(共同通訊作者)等人報道了一種通用的介質誘導滲透沉積策略,可以同時實現金屬物種的單分散和非金屬物種的可控轉化,并合成了一系列N摻雜碳負載的SAs或異SAs(MaN4/MbN4@NC,Ma=Cu、Co、Ni、Mn;Mb=Co、Cu、Fe;NC=N-摻雜碳)。 其中,CuN4/CoN4@NC具有高活性和選擇性,可以實現苯甲醛的完全轉化和99%的黃酮產量。 通過DFT計算,作者驗證了CuN4/CoN4@NC的形成機制。將原始Cu-ZIF-8的結構模型簡化為CuN4/ZnN4@NC,將熔融態KCl-KBr介質構建為K8Cl2Br6或K16Cl4Br12。在CuN4/ZnN4@NC中,帶正電的Cu和Zn原子傾向于與Cl和Br陰離子配位。 Cu原子對Cl?和Br?的吸附能為-0.63 eV,高于Zn原子的吸附能(分別為-1.25 eV和-1.20 eV)。 由于能量較低,Zn更傾向于與Cl?結合形成CuN4/ZnN4@NC-K16Cl4Br12。隨后,熔融鹽以Zn-K8Cl2Br6的形式從CuN4/ZnN4@NC中去除Zn物種,該過程的能量變化為-0.54 eV。 接著,Co- K8Cl2Br6(生成方式與Zn-K8Cl2Br6相似)定位到殘渣CuN4/vacN4@NC-K16Cl4Br12中形成的空位(vac)上,Co原子與四個N原子配位形成CuN4/CoN4@NC-K16Cl4Br12,該過程的能量變化為-1.59 eV。最后,通過徹底清洗去除K8Cl2Br6后得到CuN4/CoN4@NC。 Atomic design of dual-metal hetero-single-atoms for high-efficiency synthesis of natural flavones. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-35598-3. https://doi.org/10.1038/s41467-022-35598-3. 原創文章,作者:Gloria,如若轉載,請注明來源華算科技,注明出處:http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/15/5e1ca17e33/ 催化 贊 (0) 0 生成海報 微信扫码分享 相關推薦 張強教授Angew:從電解液結構入手,再延長鋰金屬電池一倍壽命! 2023年10月25日 致力碳達峰!南京大學朱文磊團隊,發表Nature子刊! 2024年12月30日 北大博士畢業,博后期間一作+通訊發Science! 2023年10月13日 北京理工大學材料學院劉琦研究員誠聘博士后!(鋰離子電池、鈉離子電池) 2022年11月10日 Linda F. Nazar教授EES:專為高壓鎂電池設計的弱離子配對電解質 2023年12月13日 天大翁哲AEM:簡單添加劑構筑自調節界面助力高效水系鋅電池 2023年10月15日