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利用可再生能源發電驅動電催化將二氧化碳(CO₂RR)轉化為有用的燃料和化學品，不僅可以解決溫室效應帶來的環境問題，還可以緩解能源危機。

在CO₂RR的各種產物中，甲酸(HCOOH)作為一種高能密度的液體燃料被認為是燃料電池應用中有用的氫載體和化工制造中的重要原料。

在這方面，一些金屬基陰極電催化劑，包括In, Pb, Sn和Bi已經被用于CO₂RR生產HCOOH。然而，昂貴或高毒性的材料不利于進一步應用。

相比于Sn催化劑的低選擇性，Bi基催化劑因其對CO₂^–中間體的親和力弱和對析氫反應(HER)的惰性，從而具有高的HCOOH選擇性而受到廣泛關注。

因此，廣東工業大學李運勇等人在銅泡沫上原位構建了三維Bi納米片@Cu納米線核殼納米結構催化劑(Cu@Bi NWs/Cu)用于CO₂RR生成HCOOH。

廣工大李運勇JMCA：原位構建的三維低配位鉍納米片@Cu納米線具有優越的CO2電還原活性

為了確定Cu@Bi NWs/Cu, Cu NWs/Cu, Bi-Cu NWs/Cu和Bi/Cu對CO₂RR的催化性能，在一系列電位下進行了計時安培實驗。當施加電位從-0.57 V到-1.17 V(相比于RHE)時，電流密度增加。

有趣的是在相同電壓下Bi-Cu NWs/Cu催化劑獲得的電流密度高于Bi/Cu催化劑，這表明作為催化劑載體的Cu NWs/Cu具有出色的電子傳遞能力。

因此，使用Cu@Bi NWs/Cu作為電極有望獲得良好的CO₂催化性能。正如預期的那樣，在-1.07 V(相比于RHE)時，Cu@Bi NWs/Cu電極上法拉第效率(FE_HCOOH)為98.7%且電流密度可以達到129 mA cm^-2。

相比之下，Cu NWs/Cu、Bi-Cu NWs/Cu和Bi/Cu的FE_HCOOH值分別達到了63.3%、82.2%和73.8%。顯然，Cu@Bi NWs/Cu電極的HCOOH選擇性相對高于Cu NWs/Cu、Bi-Cu NWs/Cu和Bi/Cu電極。

此外，使用Cu@Bi NWs/Cu電極可以很好地將超過90%的FE_HCOOH保持在-0.77 V到-1.17 V(相比于RHE)的寬范圍內。

當電位達到-1.17 V(相比于RHE)時，Cu@Bi NWs/Cu的電流密度達到155.8 mA cm^-2, FE_HCOOH為90.1%。

引人注目的是在6小時的電催化實驗中(-0.89 V(相對于RHE))，Cu@Bi NWs/Cu具有穩定的電流密度，平均電流密度和FE_HCOOH分別為79 mA cm^-2和94.7%。

Bi-Cu NWs/Cu催化劑優異的催化性能歸因于其獨特的由晶格缺陷Bi Ns殼和Cu NWs核組成的三維多孔網絡結構、豐富的活性位點、可忽略的接觸電阻和高的電子傳遞效率。Bi Ns優先暴露具有高活性的Bi(110)平面。

密度泛函理論(DFT)計算研究表明，Bi(110)面的原子缺陷在Bi原子周圍產生了4個低配位原子，從而導致了更多的活性位點，提高了CO₂RR的催化性能。

此外，Cu將部分電子轉移到Cu核和Bi殼層結構中的Bi上，從而增強了表面Bi的還原，有利于CO₂的還原。

在這項工作中為設計高活性的Bi基催化劑提供了有價值的見解，同時證明了一種制備三維多孔核-殼納米結構催化劑的有效策略用于高效催化。

In-situ construction of 3D low-coordinated bismuth nanosheets@Cu nanowires core-shell nanoarchitectures for superior CO₂ electroreduction activity, Journal of Materials Chemistry A, 2022, DOI: 10.1039/d2ta07469a.

https://doi.org/10.1039/D2TA07469A.

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