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?KIT/大化所Angew.: Cu-ZnZr催化劑中獨特Zn物種促進電化學CO2RR轉化為甲醇

電化學二氧化碳還原(CO₂RR)為甲醇是一種很有前景的方法，其能夠有效降低全球二氧化碳排放，同時生成的甲醇可作為高附加值化學品。目前，高性能、低成本的Cu/ZnO基催化劑被廣泛用于電化學CO₂RR制甲醇，但Zn物種復雜的性質以及反應過程中結構變化尚未得到清楚地解釋，這限制了Cu/ZnO基催化劑的進一步修飾改性以提高電化學CO₂RR制甲醇的性能。

近日，中科院大連化物所孫劍、俞佳楓和卡爾斯魯厄理工學院Jan-Dierk Grunwaldt等采用雙噴嘴火焰噴霧熱解(DFSP)法，從Cu(Cu-ZnZr)中分離出Zn和Zr組分，合成了一系列成分固定但局部結構不同的Cu-Zn-Zr三元催化劑(Cu-ZnZr、Zr-CuZn和Zn-CuZr)。

具體而言，該方法可以將三種組分的兩個前驅體按不同順序組合起來，加強它們在同一火焰中的相互作用，同時防止在不同火焰中形成復合材料，因此，其可以實現催化劑的可控合成，這有利于建立清晰的催化劑結構與反應性能之間的關系。性能測試結果表明，所制備的催化劑甲醇選擇性和產率具有明顯的區別：Cu-ZnZr>Zr-CuZn>Zn-CuZr。通過Operando XAS分析了鋅物種的動態結構變化，結果表明，由于高度分散的ZnO團簇與ZrO₂載體之間的強相互作用，Cu-ZnZr催化劑在反應過程中產生了原子分散的鋅位點。

此外，原位表征和密度泛函理論(DFT)計算表明，由于增強的甲酸鹽吸附和低的氫活化能，這種獨特的鋅物種促進了H₃CO*轉化為甲醇的選擇性而不是分解為CO，這打破了人們對于Zr-CuZn催化劑中活性Cu-ZnO界面能夠促進甲醇生產的認知。相比之下，Zn-CuZr催化劑上相對較大且獨立的ZnO納米顆粒對甲醇生產的貢獻最小，這是由于其缺乏對氫活化和甲酸鹽穩定的促進作用。

綜上，該項工作表明，銅基催化劑的甲醇合成性能強烈依賴于鋅物種的結構，并且在制備過程中通過與其他組分的相互作用很容易控制，這在多組分催化劑中設計有效物種方面顯示出具有巨大的潛力。

Probing the Nature of Zinc in Copper-Zinc-Zirconium Catalysts by Operando Spectroscopies for CO₂ Hydrogenation to Methanol. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202216803

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