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盡管Zn金屬具有許多性能優勢（高理論容量和低氧化還原電位），但由于Zn²⁺-溶劑化鞘內的配位水和電解液中反應性游離水導致的嚴重副反應和水溶液中Zn枝晶生長在很大程度上抵消了Zn金屬的優勢。

在此，與大多數專注于昂貴的超濃縮電解液和單一添加劑種類的努力不同，新加坡科技設計大學楊會穎教授等人提出了一種通用策略，通過添加含羰基的有機極性溶劑來提高ZnSO₄電解液中Zn金屬的可逆性。

具體而言，基于實驗研究和多尺度模擬研究表明，代表性改性電解液中具有的N-甲基-2-吡咯烷酮（NMP）極性添加劑可以嵌入Zn²⁺溶劑化鞘層的內殼層，誘導原始的[Zn(H₂O)₅]²⁺轉變為水合程度較低的[Zn(H₂O)₃(NMP)₂]²⁺物種，從而減少了在循環過程中參與負極界面反應的水，這實現了均勻的鋅沉積并減輕了界面副反應。同時，NMP添加劑通過氫鍵部分限制了溶劑化鞘層外的游離水，有助于減輕ZnSO₄水溶液中的自發副反應。

圖1. NMP電解液添加劑的機理分析

因此，通過這種溶劑化調制，在1 mA cm^-2的電流密度下，Zn負極在Zn/Zn對稱電池中的循環壽命增加了7倍，并且在Zn/Cu不對稱電池中超過1000次循環后，鋅的利用率高達99.7%。憑借出色的可逆性，Zn/VS₂@不銹鋼網（SS）全電池在超過2000次循環后仍表現出超穩定的循環性能，容量保持率為 99.4%且可承受高正極質量負載（高達9.5 mg cm^-2）帶來的加劇界面不穩定性。

研究表明，這種優異的電化學性能優于幾乎所有報道的鋅/金屬硫化物電池。總之，該研究所提出的策略為電解液添加劑設計提供了新的見解，并為高性能商業水系鋅離子電池提供了新的可能性。

圖2. Zn/VS₂@SS全電池的電化學性能

A Universal Additive Strategy to Reshape Electrolyte Solvation Structure toward Reversible Zn Storage, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103231

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楊會穎AEM: 用于可逆儲鋅的重塑電解質溶劑化結構的通用添加劑策略

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