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張一衛/楊勇AEM: 用于先進柔性Li-CO2電池的MnOx-CeO2@聚吡咯正極

Li-CO₂電池為同步實現碳中和及開發先進的儲能裝置提供了可能，由精心設計的導電基底和活性材料組成的催化正極對于改進Li-CO₂電池至關重要。

在此，東南大學張一衛教授、南京理工大學楊勇副教授等人通過簡單可行的工藝制備了空心Mn摻雜CeO₂納米球（MnOx-CeO₂），隨后在MnOx-CeO₂表面原位聚合吡咯并將其串在一起制備用于Li-CO₂電池的項鏈狀分層正極。聚吡咯（PPy）最初是作為Li-CO₂電池中的集流體和碳材料替代品開發的，這些導電聚合物納米纖維被組裝成獨立的柔性膜。

得益于原位聚合途徑導致的低界面電阻、PPy的高導電性和無粘結劑結構，MnOx-CeO₂@PPy正極表現出提高的電子傳遞能力、降低的能耗和提高的輸出功率。在催化活性物質方面，對CeO₂異種元素的良好耐受性、Mn的引入帶來的有利電子結構的重排及中空納米球的獨特結構共同促進了放電-充電反應的順利進行。

圖1. 基于PPy納米纖維結合MnOx-CeO₂制備獨立式正極的示意圖

因此，基于MnOx-CeO₂@PPy正極的Li-CO₂電池顯示出具有競爭力的放電容量（100 mA g^-1時為13631 mAh g^-1）、循環性能（253次循環）及1.49 V的低過電位。通過PPy導電機理研究、活性表面MnOx-CeO₂（111）電子結構研究、吉布斯自由能研究等DFT計算結合XRD、XPS、EIS和電導率等實驗測試，作者對電化學機理進行了詳細深入的探討。

此外，組裝了基于MnOx-CeO₂@PPy的柔性Li-CO₂電池，在不同彎曲角度下的進一步穩定充電-再充電實驗證明了導電聚合物在柔性電子器件領域的擴展應用。該研究不僅豐富了Li-CO₂電池的基底類型，而且為提升各種儲能器件的性能提供了新途徑。

圖2. 具有各種催化正極的Li-CO₂電池性能

Electronic State Modulation and Reaction Pathway Regulation on Necklace-Like MnOx-CeO₂@Polypyrrole Hierarchical Cathode for Advanced and Flexible Li–CO₂ Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103667

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