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環(huán)境可持續(xù)、低成本、柔性和輕量化的儲能技術需要在材料設計方面取得進步，以獲得更高效的有機金屬離子電池。合成定制的有機分子可與鋰發(fā)生可逆反應，可滿足對用于有機/鋰電池技術經(jīng)濟高效且環(huán)保的負極的需求。其中，含羧基的分子充當高能量含量的負極。盡管有機分子具有豐富的化學性質(zhì)，允許在芳環(huán)上加入高含量的羧基，但它們的導電性較低，并且會泄漏到電解液中，這限制了它們的實際容量、充放電倍率以及最終的應用潛力。

捷克帕拉茨基大學Aristides Bakandritsos、Michal Otyepka、Radek Zbo?il等報道了一種高度羧基化且導電的石墨烯衍生物（石墨烯酸（GA）），旨在規(guī)避這些關鍵限制，并在不影響電極機械或化學穩(wěn)定性的情況下實現(xiàn)有效工作。

AEM：羧基化提高石墨烯的存儲容量

圖1. GA及其與鋰離子相互作用的示意圖和性能

GA作為有機鋰離子電池負極時，具有以下優(yōu)點：

i）源于羧基的高氧化還原容量；

ii）由于附著在石墨烯晶格上的無間隔羧基允許它們與石墨烯骨架直接連通，因此具有極低的電荷轉(zhuǎn)移電阻，以及鋰離子的有效相互作用和嵌入；

iii）總電極的高容量，因為僅需5%的導電碳黑（CB）添加劑即可；

iv）由于同時存在大量用作鋰嵌入位點的sp2部分而產(chǎn)生額外的電荷存儲。此外，GA的羧基可在很寬的電位范圍內(nèi)電還原時與鋰離子配位（與小分子材料相反）。

AEM：羧基化提高石墨烯的存儲容量

圖2. 半電池中GA對Li的電化學測試

因此，總體而言，GA負極在單層水平上優(yōu)異的電荷傳輸、氧化還原活性和鋰嵌入特性，優(yōu)于所有報道的有機負極，并包括商業(yè)單層石墨烯和石墨烯納米片。

0.05 A g^-1時800 mAh g^-1和2.0 A g^-1時174 mAh g^-1的實際容量和倍率能力證明了GA負極在先進鋰離子電池中的真正潛力。GA特別有競爭力的性能，以及其高度可重復和可擴展的合成，使這種材料易于有效應用于鋰離子電池負極。

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圖3. 電荷存儲機制的研究

Graphene Acid for Lithium-Ion Batteries—Carboxylation Boosts Storage Capacity in Graphene. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202103010

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