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?浙大AM: 獨特缺電子Ru-RuO2界面，促進Ru/RuO2快速持久催化堿性HOR

堿性膜燃料電池(AEMFCs)具有低成本和高理論能量密度等特點受到人們越來越多的關注。然而，在堿性介質中，陽極上的氫氧化反應(HOR)動力學緩慢(比在酸性介質中低兩個數量級)，這限制了AEMFCs的進一步大規模商業應用。雖然基于鉑的電催化劑對堿性HOR通常表現出高活性，但Pt的成本較高，不適合在AEMFCs中大規模使用。因此，尋找經濟有效且穩定的無Pt堿性HOR電催化劑有利于推動AEMFCs的進一步發展。

基于此，浙江大學孫文平和潘洪革等設計并合成了由Ru和RuO₂組成的Ru/RuO₂平面內異質結構，其具有獨特的Ru(100)/RuO₂(200)界面，能夠快速和持久的電催化堿性HOR。

電化學性能測試結果顯示，最優的Ru/RuO₂-180在整個電位范圍內具有最高的電流密度，表明其具有最高的電催化性能。在0.1 V時，Ru/RuO₂-250的電流密度的急劇下降，這可能是由于Ru/RuO₂-250中金屬Ru物質的氧化引起的(導致活性金屬Ru與氫鍵結合位點的消失，這是Ru基HOR電催化劑的典型現象)。

相比之下，Ru/RuO₂-180在0~0.33 V_RHE的電位范圍內不會出現急劇的電流下降，表明Ru/RuO₂-180中金屬Ru物質的氧化受到抑制。此外，Ru/RuO₂-180的耐久性顯著增強，在連續運行4.2 h和8 h后，電流密度分別下降了8.5%和10%，優于Pt/C催化劑；Ru/RuO₂-180在經過穩定性測試后的結構和組分并未發生明顯變化，這進一步證明了Ru/RuO₂-180平面內異質結構中豐富的Ru-RuO₂封閉界面在防止Ru被氧化方面起著至關重要的作用。

為了進一步闡明Ru/RuO₂平面異質結構電催化劑優異電催化性能的根源，研究人員進行了密度泛函理論(DFT)計算。結果表明，Ru/RuO₂中界面金屬Ru原子周圍的電子耗盡和O原子周圍的積累，進一步驗證了電子通過Ru/RuO₂異質界面轉移。此外，Ru/RuO₂中Ru-RuO₂界面的Ru和RuO₂域分別是H和OH的最佳吸附位點：與純Ru相比，異質界面上的金屬Ru與H_ad的相互作用較弱，界面RuO₂與OH_ad的相互作用強于純RuO₂，這大大提高了堿性HOR的反應動力學。

更重要的是，異質結構中的界面Ru與OH和O的相互作用也比純Ru更弱，因此Ru/RuO₂中的界面金屬Ru比純Ru具有更差的氧化性，這證實了獨特的Ru-RuO₂界面能夠抑制金屬Ru物種的氧化，這對于Ru/RuO₂在HOR反應過程中的穩定性至關重要。綜上，這項工作證明了建立具有對堿性HOR中間體吸附平衡的異質界面對于提高催化劑的反應活性和穩定性具有重要的意義。

Fast and Durable Alkaline Hydrogen Oxidation Reaction at Electron-Deficient Ruthenium-Ruthenium Oxide Interface. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202208821

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