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?崔光磊/董杉木JACS：將Li-SOCl2電池轉(zhuǎn)化為高功率可充電系統(tǒng)

Li-SOCl₂電池具有超高的能量密度和優(yōu)越的安全特性，在工作溫度范圍寬。然而，由于在放電過(guò)程中SOCl₂的還原動(dòng)力學(xué)緩慢以及在充電過(guò)程中絕緣放電產(chǎn)物的氧化，Li-SOCl₂電池系統(tǒng)的可逆性較差。

為實(shí)現(xiàn)高功率可充電Li-SOCl₂電池，中國(guó)科學(xué)院青島生物能源與過(guò)程研究所崔光磊研究員和董杉木研究員等人報(bào)道了將分子催化劑I₂引入電解質(zhì)中，以調(diào)整充電和放電反應(yīng)途徑。組裝后的可充電電池表現(xiàn)出優(yōu)異的功率密度，在放電過(guò)程中保持100 mA cm^-2的超高電流密度，并在2 mA cm^-2下提供1 mAh cm^-2可逆容量和200次循環(huán)性能，在5 mA cm–2-下提供6 mAh cm^-2可逆容量和50次循環(huán)性能。

通過(guò)從頭算分子動(dòng)力學(xué)（AIMD）計(jì)算，作者驗(yàn)證了復(fù)合中間體的形成，并分析了300 K時(shí)SOCl₂-I₂/碳界面處的結(jié)構(gòu)變化。選擇了接口的起始（t=0 ps）、中間（t=4、16和28 ps）和最終（t=40 ps），以在監(jiān)測(cè)鍵長(zhǎng)隨時(shí)間的變化。在碳正極，共價(jià)S-Cl鍵和I-I鍵分別隨著時(shí)間的增加而減弱和延長(zhǎng)；在40 ps時(shí)，這些鍵距接近2.224和3.003 ?，與原始狀態(tài)相比增加了10%，導(dǎo)致鍵裂的亞穩(wěn)態(tài)。

同時(shí)，I···Cl距離從6.780（4 ps時(shí)）減小到3.221 ?（28 ps時(shí)），接近成鍵長(zhǎng)度，增強(qiáng)了非成鍵靜電相互作用。因此，該配合物可以認(rèn)為是碳表面的準(zhǔn)ICl物質(zhì)，并表現(xiàn)出ICl的還原行為。CV顯示的起始還原電位為3.70 V，放電過(guò)程中還原平臺(tái)約為3.35 V，對(duì)于用Li⁺將ICl電化學(xué)還原為I^–和LiCl是合理的。

Transforming a Primary Li-SOCl₂ Battery into a High-Power Rechargeable System via Molecular Catalysis. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c07927.

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