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鋰金屬因其高比容量(3860 mA·h g^-1)和低氧化還原電位(?3.04 V vs SHE)而被認為是下一代鋰基電池的極有前途的負極材料。然而，鋰陽極的實際應用受到鋰枝晶生長的限制，導致鋰金屬電池（LMBs）的安全問題和快速容量衰減。

在抑制鋰枝晶形成的努力中，SEI的改性或重建可能是最重要的，因為SEI是從化學活性的鋰金屬和電解質之間的反應中自發產生的，負責Li⁺運輸和快速鋰生長的機械調節。

功能性氟化電解質成分旨在進行界面工程，以調節SEI的納米結構和化學成分。這些策略產生的已開發的SEI都已證明涉及特定成分LiF，LiF具有高界面能、高化學穩定性和低Li⁺擴散能壘。一般來說，LiF被認為是含F電解質成分的分解產物，有助于提高LMB的周期壽命。因此，精確控制電解質分解，特別是C-F解離化學，構建富含LiF的SEI是一種邏輯上可行但仍然具有挑戰性的方法。

第一單位：浙江工業大學，第二單位：南洋理工大學。

通訊作者：陶新永，樓雄文

浙江工業大學陶新永教授和南洋理工大學樓雄文教授合作在Science上發文，Self-assembled monolayers direct a LiF-rich interphase towardlong-life lithium metal batteries，通過自組裝單分子膜實現富含LiF的SEI，獲得了長壽命鋰金屬電池。

為了調節電解液的降解過程，需要尋求一種策略來實現對電解液氧化還原狀態的控制，重點關注與電子損益相關的陽極界面的電子性質。作為參考，極性基團(如羧基)可以通過改變電子轉移動力學來促進氟化鍵的裂解。因此，當這些無序和分散的官能團變得有序和緊密排列時，氟化組分的降解動力學如何轉變是值得關注的。

自組裝單分子膜(SAMs)被廣泛研究以構建具有高度定向分子和有序端基的表面，從而提供了一個方便、靈活和通用的平臺，通過它來定制金屬、金屬氧化物和半導體的界面特性。作為一種特定的特征，長程有序自組裝分子可以調節甚至決定表面偶極子相對于分子電子結構和端基取向的分布

因此，SAM誘導的偶極矩可能會影響電子轉移動力學，改變電解質的電化學氧化還原動力學，從而調控SEI的納米結構。因此，自組裝膜可能通過決定表面電子性質的末端基團的順序來控制電解質中含氟成分的分解。

圖1. LMBs中的自組裝膜示意圖及Al₂O₃自組裝膜的表征

本研究中，作者在氧化鋁(Al₂O₃)包覆的聚丙烯隔膜[Al₂O₃-OOC(CH₂)₂X]上制備了高密度和遠程有序極性羧基的自組裝單分子膜，并利用各種末端官能團(X = NH₂,COOH)提供強偶極矩，引導Li金屬的光滑沉積。通過模擬預測，有序的極性基團，特別是羧基，提供多余的電子來加速LiTFSI的C-F鍵的分解。富含LiF的SEI有利于穩定Li/電解質界面，從而大幅抑制Li枝晶的形成，并延長Li陽極的壽命。

該機制得到了冷凍TEM和XPS的支持，其中許多LiF納米晶在SEI中被識別。通過生成富含LiF的SEI，半電池和全電池都表現出極好的循環穩定性。

這種基于表面化學的SAMs技術為電池中無法控制的電解質降解和SEI形成提供了解決方案。通過調整SAM的分子結構來構建更好的能量裝置，這種靈活的策略可能會擴展到其他電極系統。?

圖2. Li-Cu半電池的電化學性能及LiTFSI降解機理的模擬

圖3. 界面穩定性及SEI化學成分分析

圖4. 冷凍電鏡研究Li沉積和SEI納米結構

圖5. 對稱半電池和全電池的電化學性能

通訊作者

陶新永，浙江工業大學材料學院副院長，教授，博導，獲國家自然科學基金優秀青年基金項目資助（2017年），主要研究方向包括碳基功能材料制備及儲能性能，先進二次電池及新能源材料等。

共發表SCI收錄論文130余篇，以第一或通訊作者在Nat. Commun.、Sci. Adv.、ACS Nano、Nano Lett.、Adv. Mater.、Adv. Funct. Mater.、Adv. Energy Mater.等IF>10學術期刊上發表30余篇論文，SCI引用近1萬次，入選ESI高被引論文12 篇，H因子51，獲授權發明專利36項，合作編寫英文章節2章。

樓雄文，新加坡南洋理工大學化學與生物醫學工程學院教授。2014-2021連續八年入選科睿唯安（2014-2016年為湯姆森路透）全球高被引科學家。主要研究方向是設計合成納米結構材料用于能源與環境相關的領域。

樓雄文教授專注于新能源材料與器件研究并取得了卓越的研究成果，于2017年獲得英國皇家化學會旗下期刊Energy & Environmental Science所頒發的Readers’ Choice Lectureship Award，2017年入選英國皇家化學會會士Fellow of Royal Society of Chemistry (FRSC)、2013年獲得世界文化理事會特別榮譽獎World Cultural Council (WCC) special recognition award、同年獲得十五屆亞洲化學大會—亞洲新星、2012年獲得新加坡國家科學院—青年科學家獎等。2015年入選新加坡國家基金研究會評審員Singapore National Research Foundation (NRF) Investigatorship。

樓雄文教授現為Science Advances副主編、Journal of Materials Chemistry A副主編、Small Methods編委。樓雄文教授在包括如Science、Nature Energy、Science Advances、Angewandte Chemie–International Edition、Advanced Materials、Journal of the American Chemical Society、Nature Communications、Chem、Joule、Energy & Environmental Science、Advanced Energy Materials等國際頂級期刊發表論文360余篇，累計引用次數超過105000余次，H指數高達191。

原文鏈接

Liu etal., Self-assembled monolayers direct a LiF-rich interphase toward long-lifelithium metal batteries. Science375, 739–745 (2022)

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abn1818

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浙工大陶新永/NTU樓雄文Science：構筑LiF界面，實現鋰金屬電池突破

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