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華南理工胡仁宗AFM:通過COF將硝酸根引入碳酸酯電解液以構建穩定SEI

華南理工胡仁宗AFM:通過COF將硝酸根引入碳酸酯電解液以構建穩定SEI
硝酸鋰(LiNO3)作為構建穩定固態電解質界面(SEI)的有效添加劑通常應用于醚基電解液,但其在碳酸酯基電解液中的溶解性較差,限制了鋰金屬電池(LMBs)的進一步應用。
華南理工大學胡仁宗等通過合成目標共價有機骨架(EB-COF: NO3)將NO3引入碳酸酯基電解液以修飾鋰負極以形成可靠的SEI。
華南理工胡仁宗AFM:通過COF將硝酸根引入碳酸酯電解液以構建穩定SEI
圖1 EB-COF:NO3的合成及應用示意
由1,3,5-三甲酰基間苯三酚(TFP)、溴化乙錠(EB)和LiNO3合成的EB-COF:NO3 可以修飾Li,用于原位培育SEI以穩定LMBs的Li和電解液之間的界面。
這種有效的改進歸因于EB-COF:NO3有目的的組成,其中Li+的脫溶劑化過程被加速,因為Li+與NO3-比溶劑化鞘表現出更強烈的離子相互作用,同時帶正電荷的通道固定了陰離子簇。此外,釋放的NO3-參與了富含Li3N和LiNxOy的理想SEI的構建,以抑制鋰枝晶和保護鋰負極。
華南理工胡仁宗AFM:通過COF將硝酸根引入碳酸酯電解液以構建穩定SEI
圖2 EB-COF:NO3提高鋰負極性能的理論計算和電化學表征
因此,隨著EB-COF:NO3的應用,(50 μm) Li//LiFePO4全電池在貧電解液和高負載條件下的循環和倍率性能得到全面提升,200次循環的容量保持率從14%顯著提高到94%。并且高壓Li//LiNi0.5Mn1.5O4全電池液表現出優異的循環穩定性,600次循環后容量保持率為92%。
該方法可以為將LiNO3應用于碳酸酯基電解液以及通過COFs構建SEI以用于高能量密度LMBs/LIBs提供啟發性見解。
華南理工胡仁宗AFM:通過COF將硝酸根引入碳酸酯電解液以構建穩定SEI
圖3 全電池性能
Introducing NO3– into Carbonate-Based Electrolytes via Covalent Organic Framework to Incubate Stable Interface for Li-Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202109377

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