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有機材料作為鋰電池電極的用途引起了人們的廣泛關注，與無機電極材料相比，有機電極材料具有結構多樣性和可設計性、原料豐富、合成相對容易、環(huán)保等諸多優(yōu)點。它們的能量儲存過程依賴于活性基團(如羰基、季氮和硝基)與陽離子或陰離子的結合。當前對有機電極的研究主要集中在材料層面，不斷探索新的有機電極結構來實現(xiàn)更高的比容量和循環(huán)壽命。

▲有機電極發(fā)展路線圖

南開大學陳軍院士在2020年發(fā)表的Nat Rev Chem列出了有機電極的發(fā)展路線（https://doi.org/10.1038/s41570-020-0160-9），在該路線中，容量最高的有機電極材料是陳軍院士在2019年發(fā)表在Angew上的工作（Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 7020–7024），報道了環(huán)己六酮作為正極，20?mA/?g下測試得到比容量為902?mA?h?/g。作為對比，鈷酸鋰的理論容量才270mAh/g。

近日，天津大學許運華教授等人在PNAS上發(fā)文，A nitroaromatic cathode with an ultrahigh energy density based on six-electron reaction per nitro group for lithium batteries，實現(xiàn)了超高容量的一次鋰-有機電池，該電池的理論和實驗容量都打破了研究者對傳統(tǒng)鋰離子電池的認知。

多數(shù)的有機官能團只能進行一電子反應，導致了比容量的有限性，比如C=O可以轉化成C-OLi，該官能團僅有957 mAh/g的容量（基于C=O的質量計算），如果考慮到非活性部分，絕緣特性以及溶解性，很多有機電極材料僅能展現(xiàn)出很少的容量。

要想提升有機電極的比容量，需要：

（1）降低非活性部分的質量；

（2）提升官能團的數(shù)量；

（3）提高一個官能團可轉移的電子數(shù)。

本文所采用的有機正極1,5-二硝基萘（1,5-DNN），專注于提高官能團的可轉移電子數(shù)，官能團NO₂可以全部轉化成NH₂，一個分子上有兩個硝基，就可轉移12個電子，因此Li/1,5-DNN電池所展現(xiàn)出的容量也是驚人的，理論容量是1457 mAh/g，在實驗中達到了1338 mAh/g，放電平臺在2.5 V左右，能量密度為3273 Wh/kg。

▲1,5-DNN轉化過程

值得說明的是，該有機電極在放電后是不可逆的，因為高容量是以N-O完全斷裂為代價的，文中主要還是展現(xiàn)其一次電池的性能以及放電過程中發(fā)生了一些副反應，導致了LiF, Li₂CO₃, Li₂C₂O₄, 和ROCOOLi的生成。

這種電池為實現(xiàn)高能量密度有機電極材料的實際應用提供了一條途徑。

圖文詳情

圖1. 電池中有機基團的反應機理

圖2. 1,5- DNN的電化學性能

圖3. 1,5- DNN的反應機理

圖4. 放電后1,5- DNN電極的表征

圖5. 提出的還原過程

圖6. 在不同電解液和氣氛中的放電性能

通訊作者

許運華，天津大學材料學院教授，全國百篇優(yōu)秀博士學位論文（2010年）獲得者。2002年畢業(yè)于鄭州大學，獲應用物理學學士學位。2008年在華南理工大學獲得材料物理與化學博士學位，師從彭俊彪教授和曹鏞院士。2006年-2009年在美國加州大學圣巴巴拉分校做交換學生和博士后。2009年-2015年在美國馬里蘭大學做儲能材料與器件方面的研究，合作導師為王春生教授。目前，主要從事電化學儲能材料、鋰硫電池、鈉/鉀離子電池和電池電化學過程等方面的研究。已發(fā)表論文80余篇，其中30余篇發(fā)表在影響因子大于10的學術期刊上，5篇為ESI熱點論文，15篇高被引論文，論文被引用超過6500次。

文獻信息

Chen et al. A nitroaromatic cathode with an ultrahigh energy density based on six-electron reaction per nitro group for lithium batteries. 2022 119 (6) e2116775119

https://doi.org/10.1073/pnas.2116775119

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天大許運華PNAS：史上最強有機正極，1338mAh/g！

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