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鋰金屬、酯類電解液和高壓正極材料的耦合有望實現具有高能量密度的可充電池。

河南大學趙勇等首次證明了“陽離子尺寸效應”可促進NO₃-在酯類電解液中的溶解，并構建含有Li₃N的SEI層。

河大趙勇ACS Energy Lett.：陽離子尺寸效應促進NO3-在酯類電解液中的溶解

采用其他正電荷離域密度低的陽離子取代Li⁺是提高NO₃-在溶劑中溶解度的重要策略之一。具有正電荷離域狀態的較大陽離子意味著將具有較低的受主數（AN），并且陽離子與NO₃-之間的結合能將降低。

因此，通過調節季銨陽離子(R₄N⁺)的大小，可以調節R₄N⁺中正電荷的定位狀態以及R₄N⁺與NO₃-之間的結合能，從而實現 NO₃-陰離子在酯類溶劑中的高溶解度（>1.8 M）。此外，關鍵點之一是R₄N⁺必須在寬電壓窗口內保持穩定，并且對負極和正極都沒有負面影響。

圖1 對稱電池性能

實驗顯示，通過使用硝酸四乙銨 ((C₂H₅)₄N⁺ NO₃-, TEAN)作為酯類電解液的添加劑，在鋰電極上形成了含有高離子電導率Li₃N的穩定SEI 層，從而抑制了鋰枝晶生長和隨后的副反應。因此，Li/Cu電池可以運行480次循環（超過1000小時），平均CE高于98.6%，幾乎是無TEAN電池的8倍。

此外，即使在鋰源有限（50 μm，~10.3 mAh cm^-2）、高負載（>14 mg cm^-2）和貧電解液（2.5 μL mg^-1）條件下，TEAN也可延長Li/LiFePO₄和Li/NCM811 電池3-4倍壽命。

圖2 全電池性能

Cationic Size Effect Promoting Dissolution of Nitrate Anion in Ester Electrolyte for Lithium–Metal Batteries. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02495

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