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鋅金屬負極在廉價和安全的儲能裝置方面顯示出巨大的希望。然而，在高放電深度（DOD）下調節高效的鋅電鍍/剝離仍然具有挑戰性。

在此，加拿大阿爾伯塔大學王曉磊等人在DFT計算的指導下，通過合理的單體選擇和可控的聚酰亞胺組裝和熱解合理制備了三種雜原子摻雜碳微/納米結構（碳花、碳盤和碳球），并探索了它們作為鋅金屬電池和超級電容器主體材料的可行性。

DFT 計算表明，在O/N摻雜劑中，醚（C-O）、羧基（-O-C=O-）和吡咯N基團有利于Zn的異相成核。此外，借助微尺度3D分層結構、微晶石墨層和親鋅雜原子摻雜劑，花形碳（碳花）主體可以引導Zn以異質外延模式成核和生長，從而提供具有高庫侖效率（CE）和長壽命的水平電鍍。

圖1. DFT計算結果

電化學測試表明，電流密度為0.5~10 mA cm^-2時，基于碳花主體的Zn/Cu半電池獲得了最高的CE（97~99%），且在對稱鋅電池中獲得了長壽命（2000 h）和高倍率性能（20 mA cm^-2）。作為概念驗證，作者將以碳花為主體的鋅負極與三種用于鋅基能源器件的正極材料相耦合。

結果顯示，與基于無主體鋅負極的相應器件相比，前者在高DOD條件下具有更出色的動力學性能、更長的壽命及100%的CE。由于具有廉價、可擴展和高效的特性，該碳花主體材料具有用于實用的鋅金屬能源設備的潛力，同時，這項工作為構建鋅金屬以外的實用金屬負極的3D層次化富碳微/納米主體材料打開了大門。

圖2. 鋅金屬基全電池的電化學性能

Efficient Zn Metal Anode Enabled by O,N-Codoped Carbon Microflowers, Nano Letters 2022. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c04709

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