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允許可逆陰離子（脫）嵌入的石墨碳是一種很有前景的正極材料，可用于具有成本效益的高電壓雙離子電池（DIB）。然而，一個臭名昭著但被忽視的問題是界面陰離子脫溶劑化不完全，這不僅會降低電解液的氧化穩定性，還會導致溶劑共嵌入石墨層中。

中科院青島能源所崔光磊、張煥瑞等首次開發了一種具有豐富陽離子季銨官能團(–N(CH₃)₃⁺)的“陰離子選擇性滲透”聚合物電解質（PCME），以削弱PF₆^–-溶劑相互作用，從而促進PF₆^–脫溶劑化。

崔光磊/張煥瑞AM：選擇性滲透聚合物電解質實現2000次循環雙離子電池

圖1. 基于液態電解液（LE）或PCME的雙離子電池中EMC共嵌入行為的比較

在這里，聚合物電解質在沒有碳酸甲乙酯（EMC）伴生的情況下選擇性嵌入PF₆^–的現象與細胞膜的選擇性滲透功能非常相似，它只允許某些分子通過。由于強靜電相互作用，PF₆^–陰離子優先與懸垂的陽離子鏈–N(CH₃)₃⁺而不是PCME中的EMC配位，從而削弱了PF₆^–-EMC相互作用以促進PF₆^–脫溶劑化。

結果表明，受調節的PF₆^–溶劑化結構減輕了EMC共嵌入并保持了石墨的結構完整性。同時， PF₆^–-EMC結構濃度的降低也增強了EMC基電解質的氧化穩定性。

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圖2. 石墨||Li雙離子電池性能

因此，組裝好的石墨||Li雙離子電池實現了優異的循環性能，平均庫侖效率為 99.0%（基礎電解質為95.7%），2000次循環后容量保持率為 87.1%，即使在高截止電位為5.4 V vs Li⁺/Li。

此外，這種聚合物還形成了堅固的正極電解質界面，共同作用使雙離子電池具有長循環壽命。這種調節陰離子配位環境的策略為調節雙離子電池的溶劑共嵌入化學提供了一個有前景的解決方案。

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圖3. 循環后石墨電極的表征

A PF6?-Permselective Polymer Electrolyte with Anion Solvation Regulation Enabling Long-cycle Dual-ion Battery. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202108665

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