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背景介紹

鋰離子電池（LIBs）因其高能量密度而被廣泛應用于航空、水下武器、軌道交通、醫療設備和電動工具等領域。迄今為止，人們已經開發出各種類型的LIBs負極材料，并對其反應動力學進行了深入的研究。

然而，由于這些材料具有緊密堆積的晶體結構，Li⁺ 的嵌入和脫出不可避免地導致電池循環過程中的大體積膨脹。盡管采用電極材料納米化的策略，將電極顆粒的尺寸減小可以大幅提高Li⁺的存儲容量。然而，伴隨著尺寸減小，電極材料的晶界密度會相應增加，能量密度會有所犧牲。特別是，由于結構完整性的減弱，電池循環時活性質量的損失通常是不可避免的。因此，如何平衡電極材料的形態和結晶度，仍然是一項巨大的挑戰。

為了同時保證良好的 Li⁺傳輸動力學和持久的循環壽命，電池電極材料的設計應具有足夠大的比表面積（即尺寸較小），顆粒應緊密結合，以保證電極整體結構的穩定性。中晶材料是由許多具有均勻晶體取向的納米顆粒組成的納米結構材料。與無序多晶材料相比，中晶材料具有較高的結晶度。盡管基本納米顆粒之間仍然存在晶界，但顆粒的取向在很大程度上是一致的。同時，中晶材料仍然表現出豐富的空隙和高比表面積，暴露的高能晶面提供了活性位點。因此，中晶材料近年來廣泛用于生物學催化等領域，同時也是潛在的LIBs理想電極材料之一。

成果簡介

白正宇/楊林/陸俊等AEM：介晶化NiCo2O4納米顆粒增強Li+存儲

有鑒于此，河南師范大學白正宇教授、楊林教授和阿貢國家實驗室陸俊研究員等人設計了同時具有高孔隙率、表面積和高結構完整性的中晶 NiCo₂O₄ 納米材料，以用作高性能LIBs負極。制備的NiCo₂O₄介晶顆粒粒徑和結晶度均達到了平衡。每一個介晶顆粒都是由大量的納米顆粒組成的，晶粒取向均勻，因此具有高的比表面積和高的結構完整性。將這種“介晶化”策略應用于NiCo₂O₄負極，會產生不同程度的贗電容響應，材料的長期循環性能和倍率性能得到了顯著提高。上述工作以“Mesocrystallizing Nanograins for Enhanced Li⁺ Storage”為題，發表在能源領域權威期刊《Adv. Energy Mater.》上。

研究亮點

1. 研究結果表明，具有均勻晶體取向的中晶 NiCo₂O₄顆粒能夠有效保證高表面積和高結構完整性，從而顯著改善 Li⁺存儲動力學。因此，基于這種負極材料的LIBs在鋰離子傳輸動力學和循環耐久性方面表現出大大增強的性能。

2. 中晶 NiCo₂O₄ 納米棒在 1.6 A g^-1 電流密度下，循環 200 次后仍然表現出 1268 mAh g^-1 的高容量，顯著高于先前報道的多晶二元過渡金屬氧化物。

圖1. 中晶 NiCo₂O₄ 納米棒電極的形貌和電化學性能表征

3. 進一步證明，通過仔細控制合成過程，可以很好的平衡中晶電池材料的形態結構與儲能性能。具有不同形貌的中晶材料的生長機制被確定為拓撲結構轉變過程，其特征是邊緣到核心的逐漸腐蝕過程。

令人印象深刻的是，魚鰓狀結構中晶NiCo₂O₄的電化學性能得到了很大的提高：在 1.6 A g^-1 下循環 200 次后能夠提供高達 1403 mAh g^-1 的比容量。

圖2.? 魚鰓狀結構 NiCo₂O₄ 電極的形貌和電化學性能表征

這項工作為平衡電池電極材料的形態和結晶度以優化其性能提供了重要的合成線索，并有望對未來電池材料的結構設計提供啟發。

文獻信息

Jingjie Liu et al. Mesocrystallizing Nanograins for Enhanced Li+ Storage. Adv. Energy Mater. 2021, 2100503. DOI: 10.1002/aenm.202100503. https://doi.org/10.1002/aenm.202100503

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