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目前，人們已經在綠色和紅色波長中都實現了外部量子效率超過20%的鈣鈦礦發光二極管(PeLEDs)；然而，藍光PeLEDs的性能卻落后了。

超小CsPbBr₃量子點是實現高效穩定的藍色PeLEDs的有前途的候選者，盡管合成單分散的超小CsPbBr₃量子點極具挑戰性，并且在鑄造成固體薄膜時難以保持其固相特性。

在此，來自加拿大多倫多大學的Edward H. Sargent &南開大學的陳軍院士&袁明鑒等研究者報道了在襯底上直接合成適當耦合、單分散、超小鈣鈦礦量子點薄膜。相關論文以題為“Synthesis-on-substrate of quantum dot solids”于2022年12月21日發表在Nature上。

藍色鈣鈦礦發射體，可以通過鹵化物取代合成Cl-Br混合鈣鈦礦；不幸的是，這些器件在電場作用下容易發生鹵化物偏析，導致譜移。鈣鈦礦量子點(QDs)具有尺寸依賴的光電特性，可以調諧藍色發射：CsPbBr₃量子點尺寸為3-5 nm，因為CsPbBr₃的激子玻爾直徑為7 nm。然而，通過傳統的膠體合成已經證明很難實現單分散的5納米以下的量子點。在組裝成半導體固體的過程中，表面配體很容易在配體交換中丟失，導致不同程度的量子點融合和進一步增加的多分散性。因此，超小的CsPbBr₃量子點尚未產生高效的藍色PeLEDs。

研究者認為兩個關鍵步驟——膜形成過程中的配體交換和耦合——在處理超限定點時尤其具有挑戰性，因為它們會導致紅移和發射線寬的增加。因此，研究者追求一種避免這種材料加工方法的工藝，而是尋求將合成和膠片制作整合到一個步驟中。然而，在一系列襯底上原位合成單分散和適當耦合的鈣鈦礦QD固體是非常具有挑戰性的：配體的結構影響組裝的鈣鈦礦的維度，產生各種三維網絡，二維(2D)量子阱和一維鏈。這促使研究者需要深入研究，配體結構如何調節鈣鈦礦QD薄膜的基板合成(SoS)。

研究者首先注意到，配體必須是緊密的和共軛的，以確保點間耦合。必須防止分層鈣鈦礦沉淀，以提供純立方晶格晶體。此外，強配體表面結合親和力是約束立方顆粒生長所必需的，這是實現駐留在量子限制制度內的納米顆粒域尺寸的先決條件。

作為起點，研究者從傳統的PEA⁺(苯乙基銨)配體開始，這是一種緊湊的共軛配體。將PbBr₂和CsBr與PEA⁺配體在二甲基亞砜(DMSO)中混合制備前驅體溶液。所得到的鈣鈦礦薄膜通過單步旋轉涂層(圖1a)制備，然后通過抗溶劑滴入來啟動結晶。正如預期的那樣，層狀鈣鈦礦在掠入射廣角X射線散射(GIWAXS)模式和瞬態吸收光譜中都被觀察到(圖1b)。

圖1 鈣鈦礦QD半導體固體

在此，研究者報道了在襯底上的直接合成適當耦合、單分散且超小鈣鈦礦量子點薄膜。研究者發展了配體結構，能夠在基于薄膜的合成過程中控制量子點的大小、單分散性和耦合性。配體上的頭基(具有較高靜電勢的一側)提供了空間位阻，抑制了層狀鈣鈦礦的形成。尾部(靜電勢較低的一側)使用鹵化物取代進行修飾，以增加表面結合親和力，將所得到的晶粒約束到量子限制制度內的尺寸。該方法實現了高單分散性(最大半寬= 23 nm，發射中心為478 nm)和強耦合。最終，研究者報告了在480 nm和465 nm時，藍色PeLEDs的外部量子效率分別為18%和10%，據目前所知，其在所有報道的鈣鈦礦藍色LEDs中，分別為現存效率最高的1.5和2倍。

圖2 QD薄膜SoS的形成

圖3 QD薄膜SoS的光學和電學性質

圖4 PeLED性能和運行穩定性

作者簡介

陳軍，無機化學家、中國科學院院士、南開大學教授。1989 年和 1992 年畢業于南開大學化學系，先后獲學士、碩士學位，并于 1992 年留校工作。1996 年至 1999 年在澳大利亞伍倫貢大學材料系學習，獲博士學位。1999 年至 2002 年在日本大阪工業技術研究所任新能源產業技術（NEDO）研究員。自 2002 年任南開大學教授、博士生導師。2017 年當選中國科學院院士，2020年當選為發展中國家科學院院士。2017 年至 2019 年任南開大學化學學院院長。現任南開大學副校長、先進能源材料化學教育部重點實驗室主任、中國化學會電化學委員會主任。

主要從事無機固體化學與新型儲能材料的研究。在無機固體功能材料的合成化學，固體電極制備以及新型電池電極材料開發研究方面做出了重要創新性貢獻。提出了“室溫 – 氧化還原 – 轉晶”新合成方法，室溫合成出穩定的導電納米尖晶石，替代了貴金屬鉑電極，應用于可充電金屬鋰、鋅空氣電池。提出電極微納化可改善多電子電極反應活性和結構穩定性的設想，經大量實驗制備了氫、鋰、鈉、鎂、鋅電池的微納多級結構電極，提高了電池的安全性，為降低電池電極材料成本及解決電池燃燒爆炸提供了新思路。設計開發了高能固態鋰/鈉二氧化碳電池，為緩解溫室效應提供新途徑。通過電解液結構調控實現了超寬溫度范圍的可充鋅離子電池。近年聚焦于新型有機電極材料、高能量密度層狀氧化物正極材料的研究。發表 SCI 收錄論文 530 余篇，入選2016-2021年度科睿唯安高被引科學家；獲發明專利授權40項，多項實現轉化并取得一定經濟效益；編寫21世紀化學叢書《能源化學》、《化學電源：原理、技術與應用》等著作16 部（章）。培養博士后、博士與碩士研究生130人（博后13人，博士59人，碩士58人）。以第一完成人獲國家自然科學二等獎（2011年）、天津市自然科學一等獎（2006 年、2016年）和高等學校科學研究優秀成果獎（科學技術）自然科學一等獎（2020年）等科技獎勵。

2002年入選教育部跨世紀優秀人才，2003年獲國家杰青資助，2004年任國家863計劃先進能源技術領域專家，2005年入選教育部領軍人才，2007年獲中國電化學青年獎，2009年擔任教育部創新團隊負責人和教育部科技委委員兼化學化工學部副主任、獲通用汽車中國高校汽車領域創新人才一等獎，2011年和2017年兩次擔任國家納米重點研發計劃項目負責人，2012年獲中國僑屆貢獻獎，2013年獲中國電化學貢獻獎、寶鋼優秀教師特等獎提名獎，2014年當選英國皇家化學會會士，2016 年入選天津市首批杰出人才，2018 年獲全國五一勞動獎章、中國僑屆杰出人物提名獎，2019年獲慶祝中華人民共和國成立70周年紀念章，2020年獲全國創新爭先獎狀，2021年擔任國家基金委創新研究群體項目負責人。目前擔任 eScience 主編，Inorganic Chemistry Frontiers、Science China Materials、Energy Chemistry、《高等學校化學學報》、《應用化學》副主編及Advanced Functional Materials、Chemical Science等12個期刊編委。

袁明鑒，博士，特聘研究員，應用化學與工程研究所，畢業于中國科學院化學研究所。國家杰青，國家“四青”人才，天津市級青年學術帶頭人。研究領域：有機-無機雜化半導體光電轉換材料及器件。

文獻信息

Jiang, Y., Sun, C., Xu, J.?et al.?Synthesis-on-substrate of quantum dot solids.?Nature?612, 679–684 (2022). https://doi.org/10.1038/s41586-022-05486-3

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-022-05486-3

https://chem.nankai.edu.cn/2019/0524/c24064a358264/page.htm

https://chem.nankai.edu.cn/2019/0906/c24391a375954/page.htm

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