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浙大孔學(xué)謙Sci. Adv.：鈉金屬電池中固體電解質(zhì)界面的化學(xué)演化

負(fù)極上形成的固體電解質(zhì)界面（SEI）是決定鈉金屬電池（SMBs）壽命的關(guān)鍵因素之一。然而，在充放電過(guò)程中SEI的不斷演變使對(duì)其化學(xué)和結(jié)構(gòu)的基本理解變得復(fù)雜。

浙江大學(xué)孔學(xué)謙等研究了由二氟（草酸根）硼酸鈉（NaDFOB）衍生的SEI提供的保護(hù)作用的潛在機(jī)制。

圖1 SEI的保護(hù)效果

原位核磁共振(NMR)測(cè)試表明，DFOB陰離子的預(yù)先還原有助于SEI的形成，并有效地防止有機(jī)溶劑的分解。深度剖析X射線光電子能譜和高分辨率固態(tài)NMR表明，DFOB陰離子隨著循環(huán)逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)楦缓鹚猁}和氟化物的SEI，可為鈉金屬負(fù)極提供強(qiáng)大的保護(hù)。

SEI的化學(xué)成分隨著沉積循環(huán)的進(jìn)行而演變，NaDFOB的一部分先變成Na₂C₂O₄再變成Na₂CO₃，一部分分解成硼酸鈉再形成低聚硼酸鹽化合物，其余與氟一起變成NaBF₄和NaF，SEI的保護(hù)效果在50次循環(huán)時(shí)達(dá)到最佳，可使SMB的使用壽命增加三倍。

圖2 循環(huán)后鈉電極的XPS分析

研究表明DFOB陰離子衍生的保護(hù)性SEI層對(duì)基于NaPF₆和NaClO₄的電解液均有效。此外，NaDFOB衍生的SEI的化學(xué)成分隨其厚度而變化，通常它可以分為幾納米薄的富含有機(jī)物的外層和相對(duì)厚的穩(wěn)定無(wú)機(jī)物的內(nèi)層，這種有利的特性使NaDFOB可以用作獨(dú)立的鹽或作為SMB中的電解液添加劑。

在1.0 M NaClO4/EC: PC電解液中添加2 wt% NaDFOB即可為Na負(fù)極提供出色的保護(hù)。這項(xiàng)工作建立了SEI組成與循環(huán)穩(wěn)定性之間的直接關(guān)聯(lián)，為SEI化學(xué)的定制提供了新的見(jiàn)解。

圖3 SEI的固態(tài)NMR分析

The chemical evolution of solid electrolyte interface in sodium metal batteries. Science Advances 2022. DOI: 10.1126/sciadv.abm4606

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