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?ACS Catal.：原位活化Co3-xNixO4作為一種高活性和超穩(wěn)定的HER電催化劑

在堿性介質(zhì)中,尖晶石型Co₃O₄是一種很有前途的替代貴金屬基電催化劑的替代物。然而，雖然純Co₃O₄在陽極水氧化中具有很高的活性，但對析氫反應(yīng)（HER）仍不活躍。近日，蘭州大學(xué)徐彩鈴教授、鄭州大學(xué)盧思宇副教授和美國馬凱特大學(xué)Jier Huang（共同通訊作者）等人報道了一種通過簡單方法制備的鎳（Ni）摻雜Co₃O₄電催化劑（Co_3-xNi_xO₄）。

圖1. 催化示意圖

該催化劑在原位電化學(xué)活化后表現(xiàn)出良好的HER活性和穩(wěn)定性，無論是在1 M KOH還是實際的30 wt% KOH溶液中，都可以穩(wěn)定工作超過300 h，優(yōu)于幾乎所有氧化物基電催化劑。

圖2. 制備與表征

更重要的是，利用原位拉曼光譜和多種高分辨率電子顯微鏡技術(shù)的結(jié)合，確定Co_3-xNi_xO₄晶體的表面被還原成具有高度暴露的{110}反應(yīng)平面的相互纏繞的Co_yNi_1-yO納米粒子。密度泛函理論（DFT）計算進(jìn)一步證明了Co_yNi_1-yO中Ni摻雜的CoO組分在堿性HER過程中起主要作用，因為在Co-O八面體中引入Ni原子可以優(yōu)化H_ad和OH_ad中間產(chǎn)物的導(dǎo)電性，并調(diào)整其吸附/脫附自由能。

圖3. 催化性能

In Situ?Activated Co_3-xNi_xO₄?as a Highly Active and Ultrastable Electrocatalyst for Hydrogen Generation.?ACS Catal.,?2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c01607.

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01607.

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