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富鋰過渡金屬氧化物(LLOs)可提供超過250 mAh g^-1的高比容量，這源于氧氧化還原的額外貢獻。然而，在深度氧化階段形成O^(2–n)- (0<n<2)物種甚至氧氣會造成結構轉變，從而導致電壓衰減/滯后、動力學緩慢和熱穩定性差，這限制了LLO的應用。其實質關鍵在于提高LLO中的陰離子氧化還原穩定性。

北京大學夏定國等設計了一種針對LLOs的硫化工藝，其中硫陰離子結合到晶格結構中的氧位點并在表面形成聚陰離子。

圖1 S-LLOs的合成和S-陰離子取代

通過結構表征和DFT計算證明，內部晶格中的硫陰離子可以可逆地參與氧化還原過程，并通過減輕不需要的氧氧化還原來增強整體配位穩定性。此外，表面的 S聚陰離子形成了界面穩定性的保護層。因此，LLOs的硫化作為雙功能處理實現了多陰離子氧化還原和穩定的配位環境，有效地提高了材料的循環穩定性、倍率性能和長循環階段的電壓保持。

圖2 S-LLOs中的硫氧化還原化學

電化學測試表明，S-LLOs具有307.8 mAh g^-1的高放電容量，經過200次循環后容量保持率高達91.5%，同時具有優異的電壓維持率、倍率性能和熱穩定性。這種具有多陰離子氧化還原機理的LLOs的硫化過程為設計具有優異循環性能的新型高能密度陰極材料提供了一種很有前景的策略。

圖3 S-LLOs的電化學性能

Sulfuration of Li-rich Mn-based Cathode Materials for Multi-Anionic Redox and Stabilized Coordination Environment. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202109564

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北大夏定國AM：硫化工藝增強富鋰錳基正極材料的電化學穩定性

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