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電解液溶劑、鹽分、添加劑直接決定了電壓極限、安全可靠性、溫度極限等多項電池指標。在鈣金屬電池中，需要合適的電解液和中間相來實現可逆的鈣電鍍/剝離，這對于室溫下的F基鹽來說是一個挑戰。

在此，中山大學王成新教授、田非教授等人通過改變1 M NaPF₆在碳酸乙烯酯（EC）/碳酸二甲酯（DMC）/碳酸甲乙酯（EMC）（1:1:1, v/v，純Na電解液）和1 M Ca(BF₄)₂在EC/碳酸二乙酯（DEC）（1:1, v/v，純Ca電解液）中的體積比，實現了 Ca(BF4)₂-NaPF₆混合電解液的優化。

鈣電池中的離子傳輸和電荷轉移首次通過改變溶劑和鹽的類別和比例來調節，實現了可調節的相間物種和微觀結構、鈣沉積/溶解過電位和循環穩定性。研究表明，在EC/DEC/DMC/EMC（7:1:6:6, v/v）中的優化0.1 M Ca(BF₄)₂-0.9 M NaPF₆電解液有助于最穩定的Ca電鍍/剝離循環、最弱的過電位及形成含有適量有機物的鈉/鈣基混合固體電解質界面（SEI）。

圖1. 不同混合電解液比例的Ca//Ca對稱電池的電化學性能

因此，基于優化電解液的鈣金屬電池實現了≈290 mAh g^-1（在200 mA g^-1和 1.2~4.5 V條件下）的超高可逆容量，幾乎是對應其他電池（≈65 mAh g^-1）的4倍。此外，還實現了相當于在429 W kg^-1時≈616 Wh kg^-1的能量/功率密度性能，這也是多價離子可充電金屬電池的最佳性能之一。

總體而言，這項研究揭開了Na/Ca基雜化SEI的神秘面紗，為深入了解F基碳酸鹽電解液中的Ca電鍍/剝離奠定了堅實的基礎。最后，優化的電解液在以獨立晶格擴展的石墨碳纖維（FLEGCF）膜為正極的鈣金屬電池中表現最佳，具有出色的儲能能力及應用前景。

圖2. 鈣金屬電池的電化學性能和工作機理

Electrolyte Optimization and Interphase Regulation for Significantly Enhanced Storage Capability in Ca-Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202200004

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王成新/田非AFM: 顯著增強鈣金屬電池存儲能力的電解液優化和相間調節

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