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?電子科大/川大ACS Catalysis： Ru團簇和單原子載體的界面效應提高催化劑的析氫反應活性

電化學水分解制氫技術能夠有效緩解全球能源危機和環境問題，已成為未來清潔能源技術的關鍵組成。高效、低成本的析氫反應催化劑是可再生電能驅動水電解制氫快速發展的關鍵。鉑(Pt)基材料是最先進的電化學水分解催化劑，而其稀缺性和昂貴的價格限制了其大規模應用。釕(Ru)基材料具有與鉑相似的物理和化學性質以及高度可調的電子結構，因此它作為Pt基材料潛在的替代材料得到了廣泛的研究。

然而，釕的高內聚能會導致催化過程中催化劑的不可逆團聚和結構崩潰，Ru位上過強的H吸附強度也導致HER性能下降。目前一些研究表明，可以通過與基底的界面相互作用而得到有效調節金屬活性位點的電子結構。因此，調控金屬-基質界面的結合部分將從根本上解決Ru和其他過渡金屬基催化劑HER活性低的問題。

近日，電子科技大學晉兆宇、四川大學肖丹和李盼盼等提出了一種鐵誘導功能化策略，以空位和氧配位單原子鐵位點(Fe-O₄)修飾的碳納米管(CNT-V-Fe)作為載體負載Ru簇合物(CNT-V-Fe-Ru)，其HER活性得到了大幅度提高。在酸性條件下，CNT-V-Fe-Ru在10 mA cm_geo^-2電流密度下的過電位為64 mV；CNT-V-Fe-Ru還具有優異的穩定性，其在10 mA cm_geo^-2電流密度下連續反應20小時后結構和組分沒有發生明顯變化。

實驗結果和理論計算進一步證明了富空位和鐵單原子中心的協同效應使得CNT-V-Fe-Ru在Ru團簇和CNT-V-Fe載體界面之間獲得了最佳的結合能；并且其對Ru活性中心的H吸附強度進行了最大限度的優化，使CNT-V-Fe-Ru顯示出較高的HER活性和持久的穩定性?？偟膩碚f，該項工作不僅有助于在原子水平上更深入地了解金屬-基底界面的相互作用機制，而且揭示了金屬單原子位點改性富缺陷載體在設計高效催化材料方面的潛在應用前景。

Understanding the Atomic and Defective Interface Effect on Ruthenium Clusters for the Hydrogen Evolution Reaction. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c04586

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