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在2022年1月21日，清華大學張強教授和北京理工大學張學強助理教授（共同通訊作者）等人在Chem上發表最新論文，該文題為“An encapsulating lithium-polysulfide electrolyte for practical lithium–sulfur batteries”。值得注意的是，新年伊始張強老師在Chem上發表最新成果！

在本文中，作者基于多硫化鋰（LiPSs）的納米非均勻溶劑化結構設計，提出了一種封裝的LiPS電解質(EPSE)來抑制寄生反應。在EPSE中，以二異丙基硫化物(DIPS)作為助溶劑，可溶性LiPSs封裝在兩個具有不同溶劑化能力和還原穩定性的同心溶劑殼中。

外溶劑殼中的還原穩定的DIPS顯著抑制了封裝的LiPSs與金屬鋰之間的寄生反應。一個使用EPSE的1.2 Ah的鋰硫軟包電池穩定循環了103個周期，這是一個僅僅通過電解質設計所能達到的具有開創性意義的工作。

背景介紹

鋰硫(Li-S)電池是一種很有前途的儲能系統，其理論能量密度為2600 Wh kg^-1。可溶性LiPSs作為重要的固有氧化還原介質來刺激硫正極的轉化動力學，確保Li-S電池的高比能量。然而，電解質中的LiPSs具有高活性，可以與鋰金屬負極發生寄生反應。LiPSs和鋰金屬負極之間的寄生反應耗盡了有限的鋰儲層，并在鋰金屬表面形成寄生產物，加速了死鋰的積累，導致了Li-S電池的快速失效。高濃度的LiPSs和高比表面積的鋰極大地加劇了寄生反應，從而導致有限的鋰儲層（<50 μm）的快速耗盡。

反應動力學調節是抑制LiPSs和鋰金屬負極之間寄生反應的關鍵。降低電解質中LiPSs的濃度是一種傳統觀點。然而，由于作為固有氧化還原介質的LiPSs的供應不足，在稀溶劑化電解質中的硫正極的轉換-反應動力學發生了顯著的改變，極度降低的LiPSs的濃度會引發緩慢的準固或固-固轉化機制，失去了基于固-液-固轉化機制的硫的高利用率的優勢。

除了降低LiPSs的濃度外，電解質中LiPSs的周圍環境在決定反應動力學方面也起著至關重要的作用。在Li-S電池中，LiPSs的環境主要指LiPSs的溶劑化結構。多硫化物陰離子通過離子-離子的相互作用與鋰離子相互作用，鋰離子可以通過離子-偶極子的相互作用被溶劑分子溶劑化。因此，LiPSs被溶劑殼層包圍，而LiPSs的溶劑化結構取決于溶劑分子的溶劑化能力。

基于此，作者提出了通過調節溶劑分子與LiPSs的相互作用，設計納米非均勻溶劑殼的策略。一方面，具有高溶解能力的內溶劑殼對于溶解LiPSs并確保正極轉化動力學是必要的；另一方面，溶劑化能力差但還原穩定性高的外溶劑殼對于減輕溶解的LiPSs在鋰金屬負極上的寄生反應動力學是必不可少的。因此，預計納米異質溶劑殼的設計可以抑制寄生反應動力學，而無需犧牲實際鋰硫電池中的正極轉化動力學。

圖文詳情

清華大學張強團隊，新年首篇Chem！

圖1. LiPSs與鋰負極之間的寄生反應的表征

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圖2. LiPSs的溶劑化結構

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圖3. 無LiNO₃的鋰硫電池的電化學性能

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圖4. 紐扣Li-S電池在實際條件下的電化學性能

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圖5. 使用含有LiNO₃的DIPS-EPSE的Li-S軟包電池的循環性能

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圖6. 在103個周期后分析使用含有LiNO₃的DIPS-EPSE的Li-S軟包電池

小結

基于LiPSs的分子級溶劑化結構設計，提出了一種緩解LiPSs電解質和鋰金屬負極之間寄生反應的EPSE方法。在EPSE中，溶劑化能力較差的DIPS作為LiPSs的外溶劑殼，DIPS的高還原穩定性提高了封裝的LiPSs的還原穩定性；以1,2-二甲氧基乙烷（DME）為主的內溶劑殼體保證了令人滿意的硫正極轉化動力學。軟包電池(1.2 Ah)在實際條件有限的情況下（50 μm鋰金屬負極、6.1 mg cm^-2高負載硫正極和2.7 μL mg_S^-1貧電解質），在103圈內提供了穩定的循環。對循環后軟包電池的分析進一步證明了EPSE的有效性。封裝LiPSs電解質的概念為合理調節LiPSs的溶劑化結構來實現高能量密度和長循環的Li-S電池提供了新的思路。

文獻信息

An encapsulating lithium-polysulfide electrolyte for practical lithium–sulfur batteries. Chem, 2022, DOI: 10.1016/j.chempr.2021.12.023.

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.12.023.

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