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錫（Sn）基催化劑被廣泛研究用于電化學CO₂還原反應（CO₂RR）制備甲酸/甲酸鹽，但其活性、選擇性和穩定性仍然很低。

基于此，新加坡南洋理工大學劉彬教授、新加坡國立大學Sibudjing Kawi和蘇州科技大學楊鴻斌教授（共同通訊作者）等人報道了通過簡單的水解方法，將鹵素（F、Cl、Br或I）引入Sn催化劑中。

對比未改性Sn，在CO₂RR中，在陰極電勢下，摻有鹵素的Sn催化劑中Sn的價態更為正。結果，摻有鹵素的Sn催化劑在電化學CO₂RR制備甲酸鹽中表現出顯著增強的催化性能。

通過DFT計算，作者進一步探討了反應的能量學。對SnO₂和Sn₃O(OH)₂Cl₂上，CO₂RR作用的活性物種分別是金屬Sn和Cl結合的Sn。

離散的電荷積累和耗盡區域表明金屬Sn向CO₂分子的電子轉移不足，表明SnO₂催化劑對CO₂的吸附較弱。

結果表明，Sn₃O(OH)₂Cl₂催化劑對CO₂的吸附明顯增強，有利于后續的加氫反應。

通過計算*OCHO和*COOH的吸附自由能發現，從甲酸/甲酸鹽形成來看，將Cl與金屬Sn結合可有效降低*OCHO的結合能，從而降低PCET形成甲酸酯的第二步的能壘。

此外，*COOH的形成是CO₂RR在SnO₂和Sn₃O(OH)₂Cl₂上生成CO的電位決定步驟（PDS）。

由于Sn向Cl的電子轉移增加了還原Sn₃O(OH)₂Cl₂中Sn的價態，Cl結合的Sn在形成*COOH時表現出更高的能壘（0.97 eV），抑制了CO₂RR對CO的轉化，提高了甲酸鹽的選擇性。

結合實驗和理論計算，作者發現表面Cl摻雜劑對Sn的電子結構和CO₂RR性能的調節作用最顯著，而不是內部和次表面Cl摻雜劑。

Halogen-Incorporated Sn Catalysts for Selective Electrochemical CO₂ Reduction to Formate. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202211174.

https://doi.org/10.1002/anie.202211174.

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Angew.：Sn-基催化劑選擇性CO2電還原成甲酸鹽

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