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水系鎂離子電池（AMIBs）由于水系電解液的低成本、高安全性、高導電性和豐富的鎂資源，近年來變得非常有吸引力。然而，高壓正極材料的循環穩定性仍然受到水系鎂離子電解液（AME）低電化學穩定性窗口（ESW，1.3–2 V）的嚴重限制。

吉林大學魏英進、德國卡爾斯魯厄理工學院Qiang Fu等通過AME的溶劑化結構重組制備了一種環保且高安全性的AME，它由聚乙二醇(PEG)和低濃度鹽(0.8 m Mg(TFSI)₂)組成，并具有寬ESW≈3.7 V。

圖1 AMEs的溶劑化結構重組

PEG試劑顯著改變了AME的Mg²⁺溶劑化結構和氫鍵網絡，形成了Mg²⁺和TFSI的直接配位，從而增強了電解液的物理化學和電化學性能。

作為示例性材料，V₂O₅納米線在這種新型AME表現出359/326 mAh g^-1的初始高放電/充電容量和 100次循環后80%的高容量保持率。同時，這里首次揭示了AMIBs中正極電解質界面（CEI）的可逆形成/分解，其中源自TFSI-分解的MgF₂被確定為主要成分。

圖2 電化學性能

此外，作者通過同步輻射和X射線光譜學深入研究了AMIBs中V₂O₅的電化學反應機理，結果顯示，高結晶α-V₂O₅在Mg²⁺嵌入過程中經歷了兩個結構轉變步驟，形成ε-Mg_0.6V₂O₅和富鎂Mg_xV₂O₅ (x ≈1.0)。

這是首次通過XRD觀察到室溫下通過電化學Mg²⁺嵌入形成的富鎂Mg_xV₂O₅(x ≈1.0)相。這項工作為使用低鹽濃度AME的新型多價水系電池鋪平了道路，并為設計高性能正極材料和環保、高電壓、高安全、低成本的水系電解液提供了一種途徑，以實現可持續的大規模儲能。

圖3 V₂O₅在AMIBs中的反應機理

High-Voltage Aqueous Mg-Ion Batteries Enabled by Solvation Structure Reorganization. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202110674

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