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哈工大EnSM：自?xún)?yōu)化弱溶劑化效應(yīng)實(shí)現(xiàn)高壓NVPF正極優(yōu)異的低溫性能

當(dāng)溫度降至零度以下時(shí)，鈉離子電池的各項(xiàng)性能會(huì)嚴(yán)重惡化。

哈爾濱工業(yè)大學(xué)王振波、周佳、Lan-Fang Que等人通過(guò)構(gòu)建弱溶劑化結(jié)構(gòu)揭示了高壓Na₃V₂(PO₄)₂F₃（NVPF）正極的加速電荷轉(zhuǎn)移機(jī)制，并使其具有優(yōu)異的溫度適應(yīng)性（?25°C/25°C的容量保持率達(dá)到90.8%）。

低濃度弱溶劑化電解液的弱溶劑化效應(yīng)協(xié)同降低了電荷轉(zhuǎn)移反應(yīng)的活化能壘，從而加速了低溫動(dòng)力學(xué)并將能量密度增加了約75 Wh kg^-1。

理論計(jì)算表明，弱溶劑化結(jié)構(gòu)在低濃度電解液（僅為 0.3M）中自發(fā)形成，從而促進(jìn)Na⁺的脫溶劑化過(guò)程。此外，飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜（TOF-SIMS）證實(shí)了致密且均勻的正極/電解質(zhì)界面層的構(gòu)建，這優(yōu)化了界面化學(xué)并改善了界面動(dòng)力學(xué)。

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圖1. NVPF正極的電化學(xué)性能

由于界面化學(xué)調(diào)節(jié)和溶劑化結(jié)構(gòu)優(yōu)化的協(xié)同作用，電池在零下溫度下可以獲得更好的電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)和更高的能量密度。因此，Na₃V₂(PO₄)₂F₃正極即使在-25°C下，也具有與25°C相比高達(dá)90.8%的容量保持率。

更重要的是，盡管在低溫和低濃度電解液的極端條件下，Na₃V₂(PO₄)₂F₃||硬碳全電池也能持續(xù)運(yùn)行超過(guò)300 小時(shí)。這些發(fā)現(xiàn)闡明了弱溶劑化結(jié)構(gòu)在實(shí)現(xiàn)高壓正極更快動(dòng)力學(xué)方面的作用，并為實(shí)現(xiàn)更實(shí)用的鈉離子電池提供了可行的途徑。

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圖2. NVPF正極在零下溫度下的全電池性能

Self-Optimizing Weak Solvation Effects Achieving Faster Low-Temperature Charge Transfer Kinetics for High-Voltage Na₃V₂(PO₄)₂F₃ cathode. Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.10.012

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