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鋅-銅氧化還原對具有多種優點，這促使我們通過在基于氯化鋅的水性/有機雙相電解質中結合氯化物穿梭化學來重建可充電 Daniell 電池。雙相電解質建立了離子選擇性的界面，限制了水相中的銅離子的穿梭，同時確保氯離子的遷移。

在此，湖南大學梁宵教授團隊通過在基于氯化鋅的水性/有機雙相電解質中結合氯化物穿梭化學來重建可充電Daniell電池。建立離子選擇性界面以限制水界面中銅離子的遷移，同時確保氯離子轉移。研究表明，Cu離子在兩相電解質界面上的穿梭與Cu離子的配位結構密切相關，該配位結構可根據水相中的ZnCl₂濃度合理調節。

在這項工作中，雙相電解質的離子選擇性界面不僅可以極大地緩解活性材料的穿梭，而且由于活性材料物種部分溶解在水相中，可以提供快速的轉化動力學，提高活性材料的利用率。這種消除有機相中金屬離子的策略可以擴展到氯化鐵、氯化鎳和釩氧化物，為提高氯離子電池性能提供了途徑。

圖1. 所提出的Zn-Cu電池的逐步氧化還原機制和反應動力學

總之，該工作成功地將一次Daniell電池重建為具有水/有機雙相電解質的二次電池，該電解質建立了一個離子選擇性界面，將銅離子限制在水相中，同時氯離子作為兩相之間的電荷載體，以保持電中性。這種離子選擇性界面是通過不混溶的ZnCl₂水溶液和基于Tf₂N的離子液體的組合實現的，其中CuCl₂正極和鋅負極分別位于水相和有機相中。

Zn-Cu電池通過兩電子逐步轉化（Cu^II–Cu^I–Cu⁰）提供了396 mAh g^-1的可逆容量，具有近100%的庫侖效率。而具有穩定循環性能的Cu^II–Cu^I轉化提供了199 mAh g^-1的可逆容量。可充電Zn-Cu的能量密度高達380Wh kg^-1，在其他水系鋅離子電池中具有競爭力。

圖2. 所提出的Zn-Cu電池的性能

Unravelling rechargeable zinc-copper batteries by a chloride shuttle in a biphasic electrolyte, Nature Communications 2023 DOI: 10.1038/s41467-023-37642-2

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湖大梁宵教授Nature子刊：通過雙相電解質中的氯化物穿梭分解可充電鋅銅電池

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湖大梁宵教授Nature子刊：通過雙相電解質中的氯化物穿梭分解可充電鋅銅電池

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