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構建用于零下溫度應用的可充電池對各種特定應用（包括電動汽車、電網儲能、國防/太空/海底探索等）的要求很高。商業化的非水鋰離子電池一般適應-20℃以上的溫度，在較冷的條件下不能很好地滿足要求。

新生材料和電解質系統已經取得了一定的進步，但主要是限制在-40°C以上的溫度下放電和小倍率。此外，基于石墨負極的電池的充電過程仍然面臨著在零下溫度時同時嵌入鋰離子和潛在鋰剝離的巨大挑戰。揭示物理化學和電化學性質的溫度依賴性演變將極大地有助于理解低溫下的限制因素。

復旦大學夏永姚、董曉麗等人剖析了液態電解質和固態電極中的離子運動以及它們的界面，以分析充放電過程中溫度對Li⁺擴散行為的影響。

電解質是至關重要的因素，其離子導電性保證了電池的平穩運行。然而，正是固體中的緩慢擴散，尤其是固態電解質/電極界面（SEI）處的電荷轉移，極大地限制了低溫下的動力學。已經提出了許多策略來馴服電解質以用于低溫應用。

從宏觀上看，混合多種溶劑來調節液體溫度范圍和粘度。關于微觀性質，研究重點是通過制定鋰離子與溶劑分子的比率來研究溶劑化結構。Li⁺-溶劑復合物的結合能對于低溫下的去溶劑化過程至關重要，該過程由氟化溶劑或其他弱溶劑化電解質控制。

圖1（a）充電過程中鋰離子運動的示意圖。影響（b）離子導電性和（c）鋰離子在固體界面和電極中擴散途徑的因素

在優化電解質的基礎上，電極及其反應機制需要仔細耦合，因為不同的材料對溫度變化表現出完全不同的響應。為避免在本體插層化合物中緩慢的去溶劑化過程或緩慢的擴散，作者總結了幾種用于低溫使用的材料。

插層贗電容行為可以在一定程度上補償動力學，金屬負極是替代石墨負極以在零下溫度構建高能量密度電池的良好候選者?；谌軇┓肿优c電極的共嵌入來開發新生電池化學也是一個明智的選擇。

此外，界面電阻在低溫下影響很大，需要對其進行改性以加速Li⁺在薄膜上的擴散。這將與電解質聯系起來，準確地說，是溶劑化結構，以調節有機和無機成分以及結構。盡管由于石墨負極在低溫下的性能較差，很難對其進行 SEI研究，但對鋰金屬負極的研究已經提供了一些有價值的信息作為參考。

值得一提的是，低溫性能的提升不僅需要單一成分的改變，更需要整個電池各部分的協同作用。該報告中所涵蓋的基礎研究可作為深入了解一些有助于推進低溫電池化學的關鍵策略。

圖2 不同鹽濃度下溶劑化鞘層的表征

Promoting Rechargeable Batteries Operated at Low Temperature. Accounts of Chemical Research 2021. DOI: 10.1021/acs.accounts.1c00420

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