性一交一乱一乱一视频,香港三日本8a三级少妇三级99,亚洲精品久久久久国产

第一作者：Haitao D. Deng

通訊作者：William C. Chueh, Andrew M. Minor

通訊單位：斯坦福大學、勞倫斯伯克利國家實驗室等

研究背景

學習固體中的本構關系（Constitutive laws，在數學上將多個物理量映射到另一個物理量上的材料特定關系），可能會導致能源、電子學及許多其他學科和工程應用的進步。對于單相均質材料，涉及成分的本構關系可以直接表征。然而，學習納米尺度異質材料的這些關系要困難得多。因此，需要新的方法來提取固體中的本構關系，例如成分和本征應變之間的關系。

過去的幾十年里，高分辨率X射線、電子/中子顯微鏡取得了重大進展，使納米級形態、結構、化學和應變的直接可視化成為可能。顯微鏡圖像內的空間相關像素固有地嵌入了本構關系，從而為解決上述挑戰提供了新途徑。迄今為止，實驗圖像已被用于通過關注少數特征（如圖案波長、界面厚度等）來估計物理參數和識別限制過程。通過顯微圖像反演進行準確的本構關系學習需要整合實驗、數據分析和理論，以加強與自然物理學的聯系。

成果簡介

在此，美國斯坦福大學William C. Chueh及勞倫斯伯克利國家實驗室Andrew M. Minor（共同通訊）等人開發了一個可推廣的、物理約束的圖像學習框架，用于從4D掃描透射電子顯微鏡（STEM）和X射線光譜圖像中通過算法學習納米尺度的化學-力學本構關系。

作者在技術相關的電池正極材料Li_XFePO₄上展示了這種方法，揭示了這種兩相二元固體在整個組成范圍（0 ≤ X ≤ 1）中的組成-本征應變關系的函數形式。通過機器學習得到的本構關系，直接驗證了納米尺度上的維加德定律。該物理約束數據驅動方法直接可視化殘余應變場（通過去除成分和相干應變），否則無法量化。殘余應變的異質性由失配位錯引起，并通過X射線衍射線輪廓分析獨立驗證。

這項工作提供了同時量化電池電極中的化學膨脹、相干應變和位錯的方法，是提高相變電池電極容量保持率和倍率能力的基礎。從廣義上講，這項工作還強調了整合相關顯微鏡和圖像學習以提取材料特性和物理的潛力。相關成果以“Correlative image learning of chemo-mechanics in phase-transforming solids”為題發表于國際著名頂刊Nature Materials（IF=43.841）。

圖文詳情

1. 逆向圖像學習的流程

整個圖像學習過程分為3個步驟：步驟1是松弛的Li_XFePO₄的相關顯微鏡表征。具體而言，采用4D-STEM（步驟1a）和X射線光譜成像（步驟 1b）來探測化學力學松弛Li_XFePO₄的局部結構和Li組成，分辨率低至16 nm。在第2步中，通過最大化晶格參數和鋰成分之間的相關性來對齊圖像。對齊的圖像堆棧包含成分和晶體學特征，控制化學力學的本構關系隱含在沿特征空間維度的像素中。最后，在第3步中在遵守應力平衡條件的同時進行逆向圖像學習。換句話說，該逆向圖像學習問題是一個偏微分方程（PDE）約束的優化問題。

圖1. 本構關系的逆向圖像學習框架示意圖

2. Li_XFePO₄組成-本征應變關系的逆向圖像學習

圖2a顯示了一個典型的相分離Li_XFePO₄粒子的對齊Li組成和晶格參數圖，X射線光譜疊層成像（123 ± 39 nm；圖2b）和4D-STEM（132 ± 41 nm；圖2c）成像之間的特征寬度在誤差范圍內匹配。在對化學力學關系進行圖像學習之前，首先進行了標準的數據驅動分析：在十個粒子上繪制了像素級晶格常數與鋰成分的相關性（圖2d~f）。在給定組成下，相分離顆粒的平均晶格參數位于其末端之間，而由于機械應變，在混溶性間隙內的擴散較大。

圖2. 組成-本征應變關系的逆向圖像學習

具體來說，實驗觀察到的非均勻晶格應變來自三個來源：成分相關的本征應變、相干應變和位錯。首先忽略前向模型中的位錯應變，并將此稱為相干應變模型M1。圖2g顯示，在陰影區域具有95%的逐點置信帶。這一結果表明，本征應變幾乎隨成分呈線性變化，這為維加德定律在納米尺度上提供了直接的實驗驗證。比較M1和基準模型M0的本構關系可以看出，兩者的主要區別在于本征應變關于鋰成分（即化學膨脹系數）的一階導數，因為所獲得關系的曲率明顯不同。逆向學習曲線具有幾乎恒定的導數，而M0結果是非線性的。

3. Li_XFePO₄的化學力學分析

在提取了Li組成-本征應變關系后，作者從殘余應變場中產生了額外的化學力學見解。圖3a觀察結果顯示，在化學-力學平衡的Li_XFePO₄內部形成了明確的相界，其取向接近[101]方向。作者專注于單個相分離顆粒，圖3b 顯示了殘余應變中顯著的局部異質性。實際上，基于潛在位錯系統中的失配位錯的模擬產生了類似于實驗觀察的殘余應變圖（圖3c），除了4D-STEM測量具有較高不確定性的區域。受這些結果的啟發，作者構建了一個位錯模型（M2），其中包括組成特征應變（與M1相同的參數化）、相干應變和位錯效應（由不同位錯類型的位錯密度參數化）。異質性的影響可以通過殘余應變不相容性來量化（圖3d），即每個像素處相容條件的均方根殘差。

圖3. Li_XFePO₄的化學力學分析

作者通過殘差分析評估物理約束對逆向圖像學習的有效性。圖3e比較直接回歸模型（M0）、相干應變模型（M1）和位錯模型（M2）的模型誤差，以M0（基線）為基準，M1將模型誤差降低了19%，M2將模型誤差再降低了24%。該結果強調了適當物理約束的好處。另一方面，M2模型的獨立驗證是必要的，因為局部位錯密度是一個空間相關變量，與圖像大小成二次方關系。

4. 模型驗證

作者采用X射線粉末衍射來獨立驗證位錯密度，采用基于方差的線輪廓分析來評估位錯密度和類型。如圖4所示，位錯引起的展寬對于FP最高，L_0.5FP（平均Li組成為0.5的粉末）的中間值和原始LFP（從未見過相界的形成）最小，總位錯密度隨著脫鋰程度的增加而增加。具體來說，位錯系統’D’，簡稱[001]（100）（表示具有[001] 布拉格矢量和（100）滑移面的位錯），估計密度為306 ± 97 μm^-2，這與模型M2確定的位錯密度一致。

圖4. 位錯引起的X射線譜線展寬

總結展望

總之，本研究提出了一個逆向圖像學習框架，將最先進的高分辨率X射線和電子顯微鏡與PDE約束優化相結合，在相分離Li_XFePO₄系統中量化了整個Li 組成范圍內的組成-本征應變關系的函數形式。以無約束基線M0模型為基準，該方法將模型誤差降低了19%。去除成分和相干應變也揭示了相分離顆粒中的殘余應變異質性，局部異質性可能是由于[001] (100) 的邊緣位錯造成的，這進一步將模型誤差降低了24%。

該研究結果為更基本地了解電池電極內部的位錯提供了手段和動力，從廣義上講，通過圖像反演推斷物理的方法非常適用于其他系統，特別是那些傳統上面臨熱力學或表征限制的系統。可以預見，同樣方法更適用于動態系統，可以學習控制反應動力學和傳輸定律。因此，該方法展示了將相關顯微鏡與受物理約束的圖像學習相結合以進行科學發現的潛力。

文獻信息

Correlative image learning of chemo-mechanics in phase-transforming solids, Nature Materials 2022. DOI: 10.1038/s41563-021-01191-0

https://doi.org/10.1038/s41563-021-01191-0

原創文章，作者：v-suan，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/15/991a6fd70f/

末成年小嫩xb,嫰bbb槡bbbb槡bbbb,免费无人区码卡密,成全高清mv电影免费观看

Nature Materials: 機器學習深度探究LiXFePO4

末成年小嫩xb,嫰bbb槡bbbb槡bbbb,免费无人区码卡密,成全高清mv电影免费观看

Nature Materials: 機器學習深度探究LiXFePO4

相關推薦