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構建一種將均相和多相催化的優點與清晰的機理和高性能相結合的集成催化劑仍然面臨著重大挑戰。

基于此，南京大學祝艷教授、北京科技大學陳名揚副教授和李丹副教授（共同通訊作者）等人報道了用于CO₂捕獲和利用的原子精確CuAg簇催化劑，其中兩個功能單元結合到簇中：金屬和配體。

CuAg簇催化劑表現出優異的反應性和可回收性，以從CO₂甲酰化與仲胺形成C-N鍵。

通過DFT計算，作者進一步闡明了在聚類催化劑（CAT）上CO₂與胺氫甲酰化反應的分子水平機理。

首先進行DFT計算，以預測Cu₁₂Ag₁₆Au₁的反應途徑，發現新催化劑不表現出直接活性與CO₂單獨，催化劑可能需要活化。

還原劑R-H（R=PhSiH₂）首先吸附在催化劑的Cu₃S₃環上的Cu位點上，形成Cu-Si鍵和Cu-S之間的H-橋（RH-CAT），在298 K時的內生性為32.1 kcal mol^-1。

連接Cu和S的H轉化為CO₂的O，活化能為24.6 kcal mol^-1，導致COOH部分與R自發重組形成RCOOH。CAT的Cu-S作為Lewis酸堿催化位點，允許CO₂捕獲，H轉移和后續的RCOOH重組。

接著，游離RCOOH物種與吡咯烷（AH，其中A為氨基）反應，自發地將其COOH交換為胺的H，從而產生ACOOH和RH。此外，作者考察了AH + RCOOH → RH+ACOH與不同胺和還原劑的反應熱力學。

對比涉及其他胺的反應，涉及PhMeNH的反應活性顯著降低，這是因為其反應產物PhMeN-COOH在所有研究的氨基甲酸中具有最弱的Si-C鍵。

對于每種胺前驅體，AH + RCOOH→RH + ACOOH的有利度取決于還原劑的選擇：PhSiH₃> 聚硅氧烷≈ Et₃SiH> H₂，與還原劑的實驗性能排序非常一致。

Reactivity and Recyclability of Ligand-Protected Metal Cluster Catalysts for CO₂ Transformation. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202216735.

https://doi.org/10.1002/anie.202216735.

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Angew.：金屬簇催化劑的CO2轉化反應性和循環性

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