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在鋰硫電池的正極中使用多孔碳主體可以分散硫活性物質并抵消其較差的導電性。然而，這樣的主體反過來會將多余的電解液溶劑吸收到硫未填充的區域，導致電解液過度消耗、比能量下降，甚至對電池設備造成安全隱患。

西南大學蔣建、李長明等提出通過替換使用功能化的In摻雜SnO₂(ITO)陶瓷與 S@polypyrrole(S@PPy)耦合來最小化總碳含量，以實現更實用/安全的Li-S電池正極。

圖1 ITO納米陶瓷三合一功能示意圖

ITO納米粒子在改善S正極行為方面具有獨特的“三合一”功能：

首先，它們具有顯著的導電性(~10⁴ S cm^-1)，這是因為它們具有特殊的能帶結構（將In原子摻雜到氧化錫晶格中會在ITO中形成豐富的空穴），能夠取代傳統的碳框架并用作導電劑，這使得正極中的總碳含量降至極低的質量比（~3%），從而提高電極振實密度，避免電解液過度使用。

其次，ITO極性材料（富含正空穴）可以通過強靜電吸附或形成Sn-S鍵來捕獲帶負電的多硫化鋰(LiPS)分子。此外，它們具有小于10 nm的典型尺寸和大比表面積，因此，會暴露大量的吸附位點，以促進固態Li₂S₂/Li₂S的沉積/成核，并抑制LiPS穿梭。ITO的超細特性也有利于將S活性物質和聚合物粘結劑分散在漿料中，從而在Al集流體上形成均勻/粘結薄膜。

第三，部分摻雜的In原子可以與LiPS相互作用形成亞穩態中間體，催化加速S基活性物質的液固相轉化，從而緩解LiPS穿梭。此外，ITO陶瓷（在1630°C以上熔化）具有固有的熱穩定性和不可燃性，它們的使用可大大降低復雜工作條件下的正極燃燒風險。此外，封裝離散S納米球的彈性和離子導電PPy層可以很好地緩沖S體積膨脹引起的應力，促進Li⁺深度滲透，從而加速氧化還原轉化并防止LiPS擴散和損失。

圖2 電解液潤濕性、阻燃性能以及S@PPy-ITO正極的應用優勢示意圖

受益于上述優勢，S@PPy-ITO正極具有高振實密度（1.54 g cm^-3）、較少的電解液用量（4 uL mg^-1）、良好的阻燃安全性和出色的鋰存儲行為。在無LiNO₃的貧電解液中運行時，這種多功能正極表現出快速的氧化還原反應動力學和顯著的電池性能，在0.1 C和高面積質量負載下顯示出940.6 mAh g^-1的大容量、良好的速率性能和優異的循環穩定性（容量衰減率：每循環約0.09%）。

這項工作不僅為構建穩定、安全的鋰硫電池正極提供了一條簡單可行的途徑，而且朝著下一代高能器件邁出了一步。

圖3 電化學性能

Minimizing Carbon Content with Three-in-one Functionalized Nano Conductive Ceramics: Toward More Practical and Safer S Cathodes of Li-S Cells. Energy & Environmental Materials 2022. DOI: 10.1002/eem2.12354

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蔣建/李長明EEM：三合一功能化導電陶瓷實現安全實用的鋰硫電池正極！

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