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中南/湘大AFM：同時穩定正負極界面的氫鍵功能化溶劑化單元

盡管溫和的水系電解質賦予鋅離子電池超越鋰離子電池的內在安全性，但無論是不可逆的鋅沉積和與負極或正極物質溶解的相關腐蝕，都嚴重限制了它們的循環穩定性，尤其是在低電流密度下。

中南大學梁叔全、方國趙、湘潭大學Lanyan Li等在麥芽糖基混合電解質中構建了氫鍵功能化的大量溶劑化單元，它可以同步調節雙邊界面化學，因此即使在低電流下循環，也可以獲得超長壽命的水系鋅離子電池。

中南/湘大AFM：同時穩定正負極界面的氫鍵功能化溶劑化單元

圖1. 氫鍵功能化溶劑化單元的示意圖及其在正負極雙邊界面上的同步調節行為

多羥基有機物的參與建立了大量的溶劑化配位鞘，并通過氫鍵限制功能化降低了原始水分子的活性。對于鋅負極，由強配位溶劑化結構和伴隨的3D-2D締合阻礙效應引起的過電位升高使鋅離子以平滑均勻的方式沉積。相應的對稱電池分別在0.5或 0.05 mAh cm^-2的面積容量下持續循環長達1200小時。此外，游離水分子受到官能化氫鍵的限制，大大抑制了水衍生的HER和副產物的產生，平均CE達到98.9%。

中南/湘大AFM：同時穩定正負極界面的氫鍵功能化溶劑化單元

圖2. 氫鍵功能化溶劑化單元對負極沉積的影響

在正極界面，這些鋅離子基團主要在嵌入之前經歷脫溶劑化行為，并結合官能化鞘對水分子的約束。對于正極界面，大量的溶劑化單元避免了釩溶解導致的結構坍塌，并在循環過程中保持較低的界面活化能，保留的低界面活化能可以成為維持氧化釩晶體框架、避免可能的結構坍塌或水參與的寄生反應以及確保即使在長時間循環后界面的完整相和形態的令人信服的證據。

利用上述功能化溶劑化模塊在雙邊界面進行電化學調節，全電池表現出非凡的循環穩定性，即使在50 mA g^-1的極低電流密度下連續運行400次循環后仍保持其初始容量值的 84.2%，而CE始終保持在99%以上。此外，軟包電池的優化能量密度可達到82.7 Wh kg^-1以上，在50 mA g^-1時的容量損失低至每循環0.032%。這項工作為穩定的水系電池的經濟和環保電解質提供了一個新的視角。

中南/湘大AFM：同時穩定正負極界面的氫鍵功能化溶劑化單元

圖3. 全電池性能

Hydrogen Bond-Functionalized Massive Solvation Modules Stabilizing Bilateral Interfaces. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202112609

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