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可再充電Zn-空氣電池通常需要高效、耐用且廉價的雙功能電催化劑來支持氧還原反應/析出反應（ORR/OER），但必須解決緩慢的動力學和大規模運輸的挑戰。

基于此，西安交通大學何成副教授和東北石油大學李智君教授（共同通訊作者）等人報道了一種介孔氮摻雜碳載體（NC）負載原子分散的Fe原子的催化劑（Fe SAs/NC）。

含有Fe₁N₄O₁位點的Fe SAs/NC在全pH范圍內都具有顯著的ORR活性，在堿性、酸性和中性電解質中的半波電位分別為0.93 V、0.83 V和0.75 V。

在堿性下，在10 mA cm^?2時OER的過電位為320 mV。此外，具有Fe SAs/NC的Zn-空氣電池在峰值功率密度、比容量和循環穩定性方面均優于Pt/C+RuO₂基Zn-空氣電池。

通過DFT計算，作者研究了Fe SAs/NC優異催化活性的來源。作者對Fe₁N₄O₁構建了9種類型的模型，其中類型i的形成能最低，表明該結構在能量上比其他結構更有利。

由于Fe₁N₄O₁結構獨特，對比Fe₁N₄結構，更多的電荷從Fe中心轉移到附近的N和O元素上，表明O的誘導可以誘導Fe₁N₄中心周圍的電荷空間重分布，優化了吸附含氧中間體的吸附/解吸行為，從而影響了催化性能。

基于預測態密度（PDOS）和d-帶理論，Fe₁N₄O₁的d-帶中心下降至-0.90 eV，表明反鍵態的能級降低和占用率升高。

此外，電子狀態的改變有助于調節Fe₁N₄中過于強烈的金屬-吸附劑相互作用。通過Bader電荷和差分電荷密度發現，Fe₁N₄O₁從Fe轉移到吸附O₂的電荷量明顯降低，導致O₂與Fe₁N₄O₁之間的吸附減弱。從熱力學角度看，吸附減弱對ORR有利。

Engineering the Electronic Structure of Single Atom Iron Sites with Boosted Oxygen Bifunctional Activity for Zinc-Air Batteries. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202209644.

https://doi.org/10.1002/adma.202209644.

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何成/李智君AM：Fe SAs/NC助力Zn-空氣電池

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