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隋艷偉/鄭俊超Nano Energy：可循環1200次的高熵氧化物鋰離子電池負極

高熵氧化物（HEOs）由于其穩定的晶體結構和高理論容量，是一種有前景的新型鋰離子電池（LIBs）負極材料。然而，對其固有晶體結構和儲鋰機制的了解還比較有限，這阻礙了它們的進一步發展和應用。

中國礦業大學隋艷偉、中南大學鄭俊超等通過氧化高熵FeCoNiCrMn合金粉末成功制備了(FeCoNiCrMn)₃O₄ HEO，并將其作為一種新型的鋰離子電池負極材料。

圖1 (FeCoNiCrMn)₃O₄ HEO的制備過程示意圖

此前的研究顯示，(FeCoNiCrMn)₃O₄具有較差的循環穩定性，這可能是由 (FeCoNiCrMn)₃O₄的游離納米顆粒引起的，納米粒子通常具有較大的比表面積和較高的表面活性，會導致許多副反應。

因此，這項工作以尺寸為50 μm的FeCoNiCrMn高熵合金粉末為原料，制備了由微米顆粒組成的(FeCoNiCrMn)₃O₄ HEO，結果，與球磨制備的(FeCoNiCrMn)₃O₄相比，其循環穩定性顯著提高。所制備的(FeCoNiCrMn)₃O₄ HEO在2.0 A g^-1下循環1200次后具有596.5 mAh g^-1的高可逆容量和86.2%的良好容量保持率。

圖2 (FeCoNiCrMn)₃O₄ HEO的電化學性能

作者進一步利用EIS、CV、DFT和原位XRD進行了機理研究，以了解HEO的結構-性能關系，EIS結果表明，所得(FeCoNiCrMn)₃O₄ HEO的電子和離子傳輸動力學隨著循環而增加；DFT計算進一步表明，(FeCoNiCrMn)₃O₄ HEO具有獨特的晶體結構和窄帶隙，這有利于電子傳輸；原位XRD證實，（FeCoNiCrMn）3O4 HEO在首次儲鋰循環中逐漸轉變為低于XRD檢測閾值的細晶。

研究結果表明，高熵使(FeCoNiCrMn)₃O₄ HEO具有穩定的結構和窄帶隙，而三維尖晶石結構為離子輸運提供了通道。這為制備結構穩定、性能優良的HEOs指明了方向，為LIBs負極材料的制備提供了一種很有前景的候選材料。

圖3 動力學及原位XRD研究

High-Entropy Oxides as Advanced Anode Materials for Long-Life Lithium-Ion Batteries. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.106962

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