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固態(tài)聚合物電解質(zhì)(SPEs)與高還原性鋰金屬負(fù)極接觸會(huì)形成在很大程度上決定電池性能的界面相。

浙江工業(yè)大學(xué)陶新永、劉鐵峰等提出了在聚（環(huán)氧乙烷）（PEO）電解質(zhì)中摻雜痕量碘，以在鋰金屬表面上獲得穩(wěn)定的界面相，從而實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)壽命電池循環(huán)。

圖1 無/有I₂添加劑的PEO電解質(zhì)和鋰金屬之間的界面示意圖

在SPE合成過程中，碘實(shí)現(xiàn)I₂向I₃^?的轉(zhuǎn)化，并進(jìn)一步與PEO中的-C-O-C-鍵配位，使復(fù)合電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率提高了一個(gè)數(shù)量級(jí)。

此外，電解質(zhì)中碘物質(zhì)的均勻分布導(dǎo)致鋰金屬負(fù)極表面原位形成I摻雜的鈍化層（LiI和LiIO₃）。嵌入無定形聚合物鋰鹽中的碘化物和Li₂O共同構(gòu)成了有機(jī)-無機(jī)鑲嵌SEI膜，這減輕了電解質(zhì)與鋰金屬之間的副反應(yīng)，并抑制了鋰枝晶的生長(zhǎng)。此外，形成的I₃^?可以與死鋰和Li₂O反應(yīng)以調(diào)節(jié)鋰金屬表面。

圖2 Li/Li對(duì)稱電池性能

因此，與原始PEO-LiTFSI電解質(zhì)相比，PEO-LiTFSI-I₂電解質(zhì)成功地實(shí)現(xiàn)了實(shí)際可行的LiFePO₄(LFP)/Li電池，該電池在0.5 C 和 50°C下300次循環(huán)后表現(xiàn)出更高的容量（150 mAh g^-1）和出色的循環(huán)穩(wěn)定性（容量保持率為96.5%）。

基于鹵素相關(guān)原位反應(yīng)的界面相設(shè)計(jì)和電解質(zhì)改性為全固態(tài)鋰金屬電池體系的優(yōu)化提供了一種簡(jiǎn)便有效的策略，并可擴(kuò)展鹵素和鹵化物在其他聚合物電解質(zhì)中的應(yīng)用。

圖3 LFP/Li電池性能

Interfacial and Ionic Modulation of Poly (Ethylene Oxide) Electrolyte Via Localized Iodization to Enable Dendrite-Free Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202111026

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浙工大陶新永/劉鐵峰AFM：碘摻雜PEO電解質(zhì)實(shí)現(xiàn)無枝晶鋰金屬電池

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