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研究背景

全固態電池（ASSB）被公認為最重要的下一代電池技術之一，其開發關鍵取決于對電化學反應機制和同步降解原因的基本理解。

在這方面，使用各種探測技術，如光學顯微鏡、掃描電子顯微鏡（SEM）、透射電子顯微鏡（TEM）、飛行時間二次離子質譜（TOF-SIMS）、X射線光電子能譜（XPS）、磁共振成像、中子深度剖析和（同步加速器）X射線計算機斷層掃描（CT），可用于表征發生電化學和降解反應的固界面的物理、化學和機械轉化。

這些努力在某種程度上揭示了成分、結構和機械變化如何在固固界面上演變。話雖如此，由于對深埋和動態演變的固固界面的理解不完整，這些因素相互作用的精確耦合機制仍然難以實現。

解決上述挑戰的一個潛在途徑是將非侵入性探測工具和理論建模相結合。然而，仍然缺乏精確的實驗表征和先進的建模技術，能夠從根本上闡明ASSB中固-固界面的電-化學-力學耦合。

圖文導讀

青島能源所崔光磊研究員/董杉木研究員和德國亥姆霍茲中心的Chao Yang在Advanced Energy Materials上發表文章，Clarifying the Electro-Chemo-Mechanical Coupling in Li₁₀SnP₂S₁₂ based All-Solid-State Batteries，利用多種表征技術來厘清了在含有硫化物Li₁₀SnP₂S₁₂電解質的全固態電池中的電-化學-機械耦合。

在此，作者將（同步加速器）X射線斷層掃描（SX-CT）、電化學阻抗光譜（EIS）、飛行時間二次離子質譜（TOF-SIMS）和有限元分析（FEA）建模聯合用于解耦基于Li₁₀SnP₂S₁₂的ASSB中的電-化學-機械耦合。作者利用定制的電池模具實現了對電池進行無損、原位的SX-CT掃描，結果直觀地揭示了（電）化學生成的SEI、Li₁₀SnP₂S₁₂電解質的機械變形以及鋰陽極的蠕變行為。

EIS測試表明，電化學循環和靜置過程中內部阻抗是逐漸增加的，提供了與之前一致的結果。TOF-SIMS實現了對（電）化學生成的界面中進行元素分布測試，得到了元素分布的深度圖。EIS和TOF-SIMS結果將界面/電極特性與整體電池性能聯系起來。

FEA詳細說明了伴隨界面機械變形的應變/應力，這是由電極|電解質界面的巨大體積變化引起的。此外，FEA還模擬了電解質的形貌變化對電勢場和離子通量分布的影響。

這些結果表明：

1）（電）化學反應引起的界面體積變化可以觸發固體電極和電解質的機械變形；

2）整個電化學過程可以加速界面化學反應；

3）重新配置的界面反過來影響固態電解質內部的電勢分布和電荷傳輸。

這些迄今為止尚未報告的基本發現預計將極大地加深我們對固固界面上復雜的電-化學-機械耦合的理解，并提供啟發性的見解，設計更強大和可靠的界面，以加速ASSB的進一步發展。

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