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成果介紹

可充電鋅空氣電池需要高性能雙功能氧電催化劑。過渡金屬單原子催化劑具有較高的原子利用效率和本征活性，是一種很有應用前景的催化劑。然而，制造原子級分散的過渡金屬位點是非常具有挑戰性的，需要采用新的設計策略和合成方法。

清華大學張強教授、北京理工大學李博權助理教授等人提出了一種鏈接限制策略，在鏈接化學的指導下，有效地將過渡金屬原子預分散到一個前驅體中，以保證大量單原子位點的成功構建。具體來說，Co配位卟啉單元被共價連接在基底上，一方面，共價鍵固有的方向性和飽和性保證了接枝的過渡金屬卟啉分子的單分散；另一方面，相對于范德華力，共價鍵的相互作用相對較強，降低了過渡金屬原子在熱解過程中的聚集趨勢。因此，所制備的Co-N-C電催化劑具有良好的雙功能氧電催化性能，ΔE低至0.79 V。

相關工作以《A clicking confinement strategy to fabricate transition metal single-atom sites for bifunctional oxygen electrocatalysis》為題在《Science Advances》上發表論文。

圖文介紹

清華大學張強教授，最新Science Advances！

圖1. 不同限制策略用于制備M-N-C SACs

本文提出了一種新的限制前驅體中過渡金屬原子的合成方法，用于制備M-N-C SACs。具體來說，鏈接限制是指預先構建一個穩定的配位環境，然后根據鏈接化學的原理，通過共價鍵將得到的分子進一步錨定到基底上。一方面，共價鍵固有的方向性和飽和性保證了接枝的過渡金屬有機分子的單分散。另一方面，相對于范德華力，共價鍵的相互作用相對較強，阻止了過渡金屬原子在熱解過程中發生聚集。

所提出的鏈接限制策略既不需要對分子大小或對稱性有嚴格的要求，有利于拓寬合成路線，又具有鏈接化學固有優勢所賦予的特異性，有利于催化劑的可控和定向合成。

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圖2. CoNC SAC的材料表征

為了展示鏈接限制策略，以Co配位卟啉和碳納米管分別作為金屬有機分子和導電基底，通過酰胺化反應將Co卟啉單元點擊到碳納米管上，形成Co-N-C SACs的前驅體。經過前驅體在950℃下進一步退火，得到最終產品，命名為CoNC SAC。

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圖3. 雙功能催化活性評估

在含氧飽和0.1 M KOH電解質下，采用三電極體系研究了CoNC SAC電催化劑對ORR和OER的電催化性能。對于ORR極化曲線，CoNC SAC電催化劑的起始電位為0.93 V，半波電位(E_1/2)為0.86 V，優于貴金屬基Pt/C+Ir/C電催化劑。CoNC SAC電催化劑的Tafel斜率低至47.9 mV dec^-1，說明其具有快速的ORR動力學。對于OER極化曲線，在10 mA cm^-2下，CoNC SAC電催化劑表現出較低的電位，為1.65 V，接近Pt/C+Ir/C電催化劑。而且，CoNC SAC電催化劑的Tafel斜率也較低，為106.9 mV dec^-1。

圖3E為CoNC SAC和Pt/C+Ir/C電催化劑的雙功能ORR/OER電催化LSV曲線。CoNC SAC電催化劑的ΔE值僅為0.79 V，與最先進的貴金屬基Pt/C+Ir/C電催化劑的雙功能催化性能相當。

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圖4. 鏈接限制策略的機理研究

為了證明這種限制鏈接策略的必要性和有效性，制備了兩個沒有表面鏈接的對照樣品并進行了評價。結果表明，與對照樣品相比，過渡金屬位點的高度分散與出色的電催化活性表明了鏈接限制策略制備高性能SACs的必要性和有效性。由于共價鍵固有的方向性和飽和性，通過共價鍵的表面鏈接不僅可成功地將過渡金屬原子預分散在前驅體中，而且由于其相對于范德華力的相互作用較強，阻止了熱解過程中發生的原子聚集。

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圖5. 可充電ZABs性能

根據極化曲線(圖5A)，與Pt/C+Ir/C電催化劑相比，使用CoNC SAC電催化劑的ZABs在充電和放電過程中都表現出較低的極化。基于CoNC SAC電催化劑的ZABs的峰值功率密度達到161.8 mW cm^-2，高于基于Pt/C+ Ir/C電催化劑的ZABs。隨后通過在不同電流密度下來評估ZABs的放電倍率性能。在所有電流密度下，使用CoNC SAC電催化劑的ZAB的放電電壓均高于使用Pt/C+Ir/C的ZAB。

通過在不同電流密度下對ZABs進行恒流循環，測試了CoNC SAC電催化劑的長期耐久性。在5.0 mA cm^-2的循環電流密度下，使用CoNC SAC電催化劑的ZABs顯示出長期工作的可行性，在維持0.70 V的低電壓間隙的情況下，循環壽命可達480圈。相比之下，基于Pt/C+Ir/C電催化劑的ZABs的循環穩定性較差，且使用壽命有限。此外，在25 mA cm^-2的高循環電流密度下，使用CoNC SAC電催化劑的ZABs也能成功地在0.88 V的低電壓間隙下循環200圈。

文獻信息

A clicking confinement strategy to fabricate transition metal single-atom sites for bifunctional oxygen electrocatalysis，Science Advances，2022.

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abn5091

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