成果簡介

在2022年1月13日，斯坦福大學鮑哲南教授、崔屹教授和秦健助理教授（共同通訊作者）等人在Nature Energy上發表最新論文，該文題為“Rational solvent molecule tuning for high-performance lithium metal battery electrolytes”。值得注意的是，這是本年度鮑哲南教授和崔屹教授合作發表的首篇Nature Energy！

鋰（Li）金屬電池（LMBs）作為下一代能源受到了廣泛的關注。然而，Li金屬負極的應用一直受到Li枝晶生成、循環壽命短等問題的阻礙，由不可控的Li/電解質副反應以及由此產生的不穩定和脆弱的固體電解質界面（SEI）所導致。液態電解質工程被認為是一種高效且實用的方法來解決該問題，即Li金屬負極和電解質之間不可控的寄生反應。通過微調電解質成分，可以調節SEI化學和Li形態，從而提高Li金屬的可循環性。

綜上所述，作者研究了一系列用于鋰金屬電池（LMBs）的氟化-DEE基電解質，其中部分氟化的-CHF₂基團被確定并合理化為設計者的選擇。開發的電解質，尤其是F4DEE和F5DEE，同時具有高離子電導率、低且穩定的界面傳輸、可重現的高鋰金屬效率（在Li||Cu半電池中，1.2 M LiFSI/F5DEE高達99.9%，波動僅為±0.1%）、創紀錄的快速活化（Li||Cu半電池的第二次循環內CE >99.3%）和高電壓穩定性。這些特性使LMBs和無負極軟包電池在貧電解質和實際測試條件下具有較長的循環壽命。通過形態學表征和SEI檢測揭示了扁平的Li沉積以及理想的陰離子衍生SEI。

作者還通過多種理論和實驗工具對這些電解質的結構性能關系進行了系統研究，其中對包括Li⁺溶劑配位、溶劑化結構和電池性能在內的關鍵性質進行了交叉驗證，并徹底解釋了它們的相關性。

該工作強調了LMBs電解質研究中關鍵但研究較少的方向，即快速離子傳導。通過微調溶劑的溶劑化能力來實現快速離子傳導和電極穩定性之間的平衡至關重要，分子設計和合成工具在這里發揮著重要作用。作者認為合理的分子水平設計和化學合成可以賦予電解質領域更多的未來機會。

Rational solvent molecule tuning for high-performance lithium metal battery electrolytes.Nature Energy, 2022, DOI: 10.1038/s41560-021-00962-y.